【催化】Ta3N5光阳极体系获接近理论值的太阳能分解水光电流

中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室及洁净能源国家实验室李灿院士和施晶莹副研究员在以Ta₃N₅为基础的高效半导体光阳极的设计构建研究中，利用“空穴储存层”和电子阻挡层进行界面修饰，并结合表面分子助催化剂，所构建的复合光阳极体系在基准水分解电位（1.23 V）下获得了接近其理论极限的光电流数（12.9 mA/cm²），为当前该体系的国际最高光电流。相关结果以全文的形式发表于Energy & Environmental Science上（2016, DOI: 10.1039/C5EE03802B）。

光阳极空穴储存层和电子阻挡层示意

 
光电流突破12 mA/cm‍²

半导体材料Ta₃N₅由于其能带结构符合热力学分解水的基本要求，且具有宽光谱响应性质，是当前太阳能分解水制氢领域研究的热点材料之一。但这个材料易受光腐蚀，光电流起始电位偏正且其光电流偏低（文献报道最高约 6-7 mA/cm²），严重制约其光电催化性能的提高。该研究团队于2014年首次提出以ferrihydrite作为“空穴储存层”构建了世界最高稳定性的 Ta₃N₅基光阳极体系（Angew. Chem. Int. Ed., 2014, 53, 7295-7299），2015年又报道以Ni(OH)_x/MoO₃双层作为另一“空穴储存层”材料，进一步将Ta₃N₅光阳极的稳定性提高到24 h以上，同时光电流起始电位大幅负移~600 mV（Chem. Eur. J., 2015, 21, 9624-9628）。

这一系列的研究成果丰富和发展了“空穴储存层”概念，形成理性设计高效光电极的新策略和新思路，为实现高效太阳燃料制备提供重要的研究基础。

http://pubs.rsc.org/en/Content/ArticleLanding/2016/EE/C5EE03802B#!divAbstract

原文标题：Enabling an integrated tantalum nitride photoanode to approach the theoretical photocurrent limit for solar water splitting

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