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【催化】纤维素利用:纤维素作模板合成介孔分子筛催化剂

【催化】纤维素利用:纤维素作模板合成介孔分子筛催化剂 X-MOL资讯
2016-05-13
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导读:中科院长春应化所赵凤玉团队的张彬博士等,用纳米晶纤维素合成分子筛ZSM-5,Ni作催化剂在水体系中直接催化纤维素制备六元醇。


生物质能源,因廉价可再生、低污染、来源广泛、可高附加值转化等特点成为继煤、石油、天然气之后的第四大能源,其中纤维素(Cellulose)作为最丰富的生物质资源,占其总量40%-60%。故而高效催化转化纤维素、开拓纤维素综合利用的新途径及新技术成为近年来研究领域的热点问题。


中科院长春应化所赵凤玉团队一直致力于生物质催化转化研究。近期该团队博士生张彬等在直接催化纤维素制备六元醇取得重要进展,首次用纳米晶纤维素(nanocrystalline cellulose, NCC)作模板成功合成系列多级孔道分子筛ZSM-5,负载廉价金属Ni作催化剂(Ni/NCC-ZSM-5)在水体系中直接催化纤维素制备六元醇,收率最高可达78.8%,是目前已报道的非贵金属催化剂中直接转化纤维素为六元醇的最好结果

传统分子筛ZSM-5存在孔道尺寸小、酸性位分布不均匀、大分子不易扩散、易积碳等问题,引入多级的介微孔孔道是最有效的改性策略之一。该工作中利用纳米晶纤维素NCC作模板合成了系列介孔ZSM-5分子筛,通过改变合成过程中NCC用量,实现了介孔分子筛NCC-ZSM-5的比表面积Smeso、孔容Vmeso、孔径Dmeso及表面强酸性位量Acid sites的调变;负载上非贵金属镍用于催化氢解纤维素,发现催化剂结构(介孔孔容Vmeso、酸性位acid sites)与纤维素活性(转化率conv、六元醇产率yield)之间的强相互关系,同时提出了介孔ZSM-5酸性位水解纤维素为葡萄糖,随即在金属Ni活性位上加氢生成六元醇的反应机理。这种利用纤维素做模板制备的分子筛催化剂具有性能优异、环境友好、易于放大、成本低廉等特点,为纤维素的综合利用能够提供新的思路。


这一成果发表在《Green Chem.》上。


http://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2016/gc/c5gc03077c#!divAbstract


原文标题:Synthesis of Ni/mesoporous ZSM-5 for direct catalytic conversion of cellulose to hexitols: modulating the pore structure and acidic sites via a nanocrystalline cellulose template


赵凤玉课题组链接:http://fyzhao.ciac.jl.cn/


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