【物化】原位表征技术揭示Pt/TiO2界面相互作用增强氧化CO活性机制- 大数跨境

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2016-11-25

导读：西南石油大学周莹教授利用原位表征技术揭示Pt/TiO2界面相互作用增强氧化CO活性机制。

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负载贵金属纳米粒子的金属氧化物，作为一种重要的催化剂，被广泛应用于热催化与光催化领域。大量的研究表明，金属氧化物作为载体，其表面结构是决定催化剂活性和选择性的重要因素之一。随着载体晶相或者暴露晶面的改变，金属氧化物的表面结构出现差异并造成金属氧化物与贵金属之间形成不同的相互作用。目前，虽然载体表面结构与贵金属-金属氧化物催化活性之间存在紧密关联已被广泛认可，但是缺乏相关研究从微观水平解释其根本原因。原位表征作为一种先进的分析手段，可以帮助我们实时在线获取反应进程中表面反应物、中间物和产物的结构信息，从分子水平了解催化反应机理。

近日，西南石油大学周莹教授课题组与德国卡尔斯鲁厄理工学院Jan-Dierk Grunwaldt教授课题组合作，以负载贵金属Pt的锐钛矿相TiO₂（Pt/TiO₂）为研究对象，分别将Pt负载于TiO₂ {100}、{101}和{001}晶面，以氧化CO实验探测样品催化活性，利用原位X-射线吸收光谱（XAS）、X-射线发射光谱（XES）、漫反射傅立叶变换红外光谱（DRIFTS）并结合第一性原理计算发现：1) Pt纳米颗粒与TiO₂ {100}、{101}和{001}三种晶面之间存在强烈的相互作用，均形成了Pt-Ti键，使Pt纳米颗粒能够稳定吸附在TiO₂表面上； 2) Pt纳米颗粒与TiO₂ {100}、{101}和{001}三种晶面之间的相互作用存在差异，具体体现在对Pt纳米颗粒的尺寸控制方面。由于Pt与{101}与{100}晶面之间较强的相互作用，Pt纳米颗粒以分散形式稳定存在于表面，而Pt与{001}晶面间的相互作用较弱，在催化反应过程中会烧结形成较大的颗粒，因此Pt/TiO₂-{101}与Pt/TiO₂-{100}氧化CO的活性显著高于Pt/TiO₂-{001}。这一工作表明，界面间相互作用对于决定贵金属-金属氧化物的催化活性具有重要意义，为理解载体表面结构对催化活性的影响提供了一些重要信息。

该研究成果已发表在ACS Catalysis上。该研究工作得到了国家自然科学基金委、四川省杰出青年基金、四川省青年科技创新研究团队和德国洪堡基金会的资助。

该论文作者为：Ying Zhou*, Dmitry E. Doronkin, Menglu Chen, Shiqian Wei, Jan-Dierk Grunwaldt*

http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acscatal.6b01509

Interplay of Pt and Crystal Facets of TiO₂: CO Oxidation Activity and Operando XAS/DRIFTS Studies

ACS Catal., 2016, 6, 7799-7809, DOI: 10.1021/acscatal.6b01509

周莹教授简介

周莹，男，1981年3月出生，教授、博士生导师。新能源材料及技术校级研究中心常务副主任，“能量转换与储存先进材料”四川省国际科技合作基地负责人，德国洪堡学者，四川省“百人计划”特聘专家，四川省学术技术带头人后备人选，四川省高校科研创新团队负责人，入选四川省杰出青年学术技术带头人资助计划，曾获得国家优秀自费留学生奖学金、林岛诺贝尔奖获得者大会访问科学家、欧洲华人10大科技领军人才等荣誉。2004年毕业于中南大学无机非金属材料专业，2007年获中国科学院上海光学精密机械研究所材料学硕士学位，2010年获瑞士苏黎世大学（UZH）博士学位，之后获得苏黎世大学优秀青年基金资助从事博士后研究，并在洪堡基金会的资助下在德国卡尔斯鲁厄理工学院（KIT）从事研究工作。长期从事能源催化材料及相关原位表征技术研究，为国际X-射线吸收精细结构谱学会、英国皇家化学学会、瑞士晶体学会和化学学会会员，目前作为项目负责人主持国家自然科学基金大科学装置联合基金、国家自然科学基金青年基金、四川省杰出青年基金、人社部留学回国人员择优资助项目等，已在Angew. Chem. Int. Ed.、Small、ACS Catal.、J. Mater. Chem. A、J. Phys. Chem. C、Nanoscale、ACS Appl. Mater. Inter.等期刊发表SCI论文40多篇，在SCI系统中被引用700多次，H index为14，授权发明专利4项。担任Environ. Sci. Technol.、ACS Appl. Mater. Inter.、Carbon、RSC Adv.、J. Mater. Chem. A、J. Phys. Chem. C、PCCP、《科学通报》等30多种国内外期刊审稿人，Journal of Chemistry和Journal of Nanotechnology专刊特邀编辑。