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【催化】大连理工大学中空沸石封装金属系列进展

【催化】大连理工大学中空沸石封装金属系列进展 X-MOL资讯
2016-11-15
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导读:大连理工大学宋春山教授、郭新闻教授、代成义博士合成了一种多级结构的“类肺泡”中空沸石微囊,与传统催化剂相比,反应活性提高了两个数量级。

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近些年来,由于纳米中空材料在微反应器,储能及药物缓释等方面的应用,使其引起了研究者们的广泛关注。纳米中空材料的材质包括聚合物,二氧化硅,金属及金属氧化物等。其中,由于中空沸石具有适宜的酸性、良好的水热稳定性和孔道择形效应,可以用于封装金属,制备“金属@沸石”双功能催化剂,已经证明,此类催化剂在合成气制低碳烯烃或芳烃等需要“金属-酸”协同催化的反应中具有广阔的应用前景。近期,大连理工大学“中组部千人”宋春山教授、精细化工国家重点实验室郭新闻教授代成义博士(现任西北大学讲师)及所在研究团队,在中空沸石封装金属方面取得了系列进展。


该团队采用四丙基氢氧化铵处理法合成了形貌规整的中空及三维大孔S-1沸石,并提出了形成机理(Chem. Mater., 2013, 25, 4197-4205)。针对传统多相催化剂活性和选择性较低,稳定性较差的难题,该团队以得到的中空S-1为载体,使用“瓶中造船”技术,将磷钨酸封装到了沸石空腔内部。在不影响催化剂活性的情况下,显著抑制了HPW在反应过程中的流失(Chem. Commun., 2014, 50, 4846-4848);使用“先(共)浸渍,后处理”策略,将Au、Ag、Pd、Pt、Ru等贵金属以及Fe、Cu、Ni、Co、Zn等过渡金属封装到了中空S-1沸石内部。其中封装Pd的催化剂在Suzuki偶联反应中表现出良好的产物选择性(RSC Adv., 2015, 5, 40297-40302);封装Ni-Pt双金属的催化剂在甲烷的干重整反应中表现出优异的抗积碳能力(J. Mater. Chem. A, 2015, 3, 16461-16468)。



该团队在控制中空ZSM-5沸石的形貌、组成以及中空沸石功能化方面取得了一系列进展(点击查看介绍):设计并合成了形貌规整且表面富硅的中空ZSM-5沸石,在联苯的甲基化反应中,同时提高了联苯的转化率和目标产物的选择性;将Fe2O3、碳纳米管以及CuO-Pd、CuO-Pt、Fe2O3-Au等双金属封装到在中空ZSM-5空腔内部;首次合成了具有双层结构的中空ZSM-5沸石(Adv. Funct. Mater., 2015, 25, 7479-7487)。



近期,针对单空腔沸石封装金属,金属颗粒易团聚、烧结的难题,该团队设计并合成了一种多级结构的“类肺泡”中空沸石微囊,该微囊由封装金属的中空沸石团聚体组成,在苯酚降解反应中,与传统催化剂相比,反应活性提高了两个数量级(ACS Nano, 2016, 10, 7401-7408)[1]


该系列工作得到了国家重点基金(21236008)及中组部“千人计划”项目的资金支持。


1. 该论文作者为:Chengyi Dai, Anfeng Zhang, Min Liu, Lin Gu, Xinwen Guo, Chunshan Song

http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsnano.6b00888 

Hollow Alveolus-Like Nanovesicle Assembly with Metal-Encapsulated Hollow Zeolite Nanocrystals

ACS Nano, 2016, 10, pp 7401-7408, DOI: 10.1021/acsnano.6b00888


研究团队简介

宋春山教授


宋春山,博士,大连理工大学国家千人计划特聘教授,美国宾夕法尼亚州立大学能源研究所所长,能源与矿物工程系燃料学科终身教授,化学工程系教授,能源与环境研究院副院长。2010年被宾夕法尼亚州立大学选为该校杰出教授,获得美国化学会燃料科学领域最高奖——Henry Storch奖,当选美国化学会会士。


宋春山教授由于在清洁燃料、催化和二氧化碳捕集和利用方面的原创性工作而闻名国际学术界。他设计了由萘及联苯等多环芳烃出发合成高性能聚合物的择形烷基化分子筛催化剂,开发了纳米级超高表面积硫化物催化剂水热合成新方法。对于超洁净燃料和燃料电池,设计了在固体表面从烃类燃料中脱除硫的选择性吸附脱硫和催化氧化脱硫新方法,不使用氢气。他的研究组发明了由纳米孔基质和功能聚合物组成的分子筐吸附剂捕集二氧化碳新方法,容量大,选择性高。此外,他的研究组还开创了利用二氧化碳的三重整制造合成气的催化转化新工艺,用于液体燃料的低温水蒸气重整的耐硫和抗积炭的多金属催化剂,氧辅助的水汽变换反应的双金属催化剂,煤的低温催化加氢液化,及由煤炭制取化工产品和有机材料以及合成航空燃料的新研究方向。他还提出了用于低温加氢处理和脱芳烃的耐硫贵金属催化剂的新设计概念。他担任Advances in Catalysis主编,Applied Catalysis B: EnvironmentalCatalysis TodayEnergy & FuelsJ CO2 Utilization、《催化学报》等14个国际和国内期刊的编委。根据Elsevier出版社和Shanghai Ranking 2016年统计,宋春山教授是世界化工领域和能源科技领域的最高引频作者。


http://www.x-mol.com/university/faculty/9035


郭新闻教授



郭新闻,博士,大连理工大学化工学院工业催化系教授,博士生导师,大连理工大学化工与环境生命学部副部长,《催化学报》、《石油学报(石油加工)》编委,国际期刊Chemical Engineering Technology编委,辽宁省“百千万人才工程”百人层次,教育部“新世纪优秀人才”人选。中冶焦化耐火材料工程技术中心技术委员会委员。福建师范大学闽江学者讲座教授。2002年获中国石油和化学工业协会科技进步一等奖(排名3);2003年获得国家科技进步二等奖(排名3);2007年被评为大连市第四批优秀专家;2008年获得中国石油和化学工业协会青年科技突出贡献奖。已申请发明专利30项,授权15项,SCI收录论文240余篇。主要研究方向:

1、纳米孔材料的设计合成,包括钛硅分子筛、纳米ZSM-5分子筛、中孔分子筛、中空分子筛及MOF材料。

2、新催化反应工艺的研究,包括甲苯甲醇择形烷基化合成对二甲苯、钛硅分子筛催化丙烯与双氧水的环氧化合成环氧丙烷、甲醇制丙烯、甲醇制汽油、甲醇芳构化、二氧化碳催化转化制异构烃等。


http://www.x-mol.com/university/faculty/9036


X-MOL催化领域学术讨论QQ群(210645329



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