随着经济和社会的发展,水体中铬(VI)为极毒物,更可能造成遗传性基因缺陷、致癌,对环境有持久危险性。吸附法和光催化法处理重金属离子具有低能耗、高效率、利于大规模应用等特点,是具有前景的方法,得到了广泛关注和研究。然而现有的吸附材料,主要依靠孔道内和层间吸附位进行吸附,存在吸附容量小,吸附速率慢,容易饱和,对低浓度的污染物吸附能力有限,不易再生回收等问题,制约吸附法在去除水体重金属离子中的应用,而光催化材料比表面积较低,制约了光催化剂对污染物的吸附富集,进而限制了光催化还原重金属离子的反应效率。
近日来,针对吸附法和光催化法在处理水中Cr(VI)的局限性,华北理工大学与清华大学合作研究,提出快速吸附富集与原位光催化还原协同作用去除重金属离子的新方法。他们将纳米TiO2与吸附材料石墨烯进行复合,组装成三维宏观网状结构的二氧化钛-石墨烯复合水凝胶(TiO2-rGH)应用于Cr(VI)的去除,其多孔贯通网状结构及面吸附特性为Cr(VI)的吸附提供了更好的运动渠道及场所,提高离子扩散并减小传质阻力,表现出吸附速率快,吸附容量大等特点,同时三维材料易于分离,克服了纳米材料在水处理中的分离难题。更重要的是,将石墨烯水凝胶与纳米TiO2进行复合,利用TiO2的高效光催化还原能力,可将吸附富集的Cr(VI)快速还原,实现吸附富集与光催化还原的快速净化作用。

Fig. 1. The schematic illustration of the preparation of TiO2-rGH
采用这一体系,发现30 min内,TiO2-rGH对低浓度(5 mg/L)Cr(VI)可100%去除,对高浓度(200 mg/L)Cr(VI)的去除率也在85%以上。同时,TiO2-rGH复合水凝胶具有特殊的宏观三维网状结构,可实现快速分离回收,石墨烯的面吸附特点可实现快速的吸附与脱附,提高了材料的快速再生能力。在流动体系中,复合水凝胶可持续15 h以上对Cr(VI)的连续去除,吸附-光催化平衡后去除能力保持在86%以上。体现了TiO2-rGH良好的吸附-光催化行为,克服了吸附材料易饱和及光催化处理能力低等问题。

Fig. 2 Effect of different dynamic conditions on Cr(VI)removed by TiO2-rGH
该研究成果在《Applied Catalysis B: Environmental》杂志上报道,第一作者为华北理工大学硕士生李耀,通讯作者为清华大学朱永法教授和华北理工大学崔文权教授。该研究工作得到了国家基础研究计划(973计划)、国家自然科学基金和河北杰出青年基金的大力支持。
该论文作者为:Yao Li, Wenquan Cui, Li Liu, Ruilong Zong, Wenqing Yao, Yinghua Liang, Yongfa Zhu
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http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S092633731630491X
Removal of Cr(VI) by 3D TiO2-graphene hydrogel via adsorption enriched with photocatalytic reduction
Appl. Catal. B Environ., 2016, 199, 412-423, DOI: 10.1016/j.apcatb.2016.06.053
导师介绍
朱永法教授
http://www.x-mol.com/university/faculty/12058
崔文权教授
http://www.x-mol.com/university/faculty/24347


