单分子尺度的电输运研究能够为有机电子材料和器件的设计提供实验和理论上的支持，而自由基，尤其是不含金属离子的全有机自由基在自旋电子学、近藤效应等单分子电子器件方面具有潜在的应用，在近两年单分子尺度的电输运研究中逐渐成为热点。然而目前的研究局限于超高真空、超低温的环境，且自由基分子往往具有高化学活性，难以稳定存在，也难以通过单分子裂结技术对自由基分子的本征电导性质进行测量。如何在室温常压下稳定构筑并测量具有独特电输运性质的自由基电子器件是该领域现阶段的核心挑战之一。
近日，厦门大学化学化工学院的洪文晶教授课题组与英国Durham大学的Martin Bryce教授课题组、Lancaster大学的Colin Lambert教授课题组合作，提出基于原位反应形成自由基来调控单分子器件电输运性质的新思路。研究人员发现吩噻嗪（phenothiazine）衍生物可以通过原位添加氧化性的酸发生氧化形成室温下可长时间稳定的自由基，经过紫外可见光光谱和电子自旋共振谱表征，该自由基来自吩噻嗪主体氮原子中单个电子的缺失。进一步的单分子电输运性质测量发现，该自由基的形成可使单分子电导提升超过200倍。研究人员结合理论计算指出，自由基的形成极大地缩小了分子器件的HOMO-LUMO能带带隙，由此显著增强了自由基单分子结的导电性。进一步的研究发现，该自由基可在室温、溶液状态下稳定长达两个月的时间，电输运性质在两个月的时间里仍然保持不变。
该研究工作是在洪文晶教授、Martin Bryce教授、Colin Lambert教授的共同指导下，通过跨学科的国际合作完成的，该工作的共同第一作者为厦门大学化学化工学院的博士后刘俊扬博士、Durham大学的Zhao Xiaotao博士、英国Lancaster大学的Qusiy Al-Galiby博士，相关研究成果发表在Angewandte Chemie International Edition 上。
该论文作者为：Junyang Liu, Xiaotao Zhao, Qusiy Al-Galiby, Xiaoyan Huang, Jueting Zheng, Ruihao Li, Cancan Huang, Yang Yang, Jia Shi, David Zsolt Manrique, Colin Lambert, Martin R. Bryce, Wenjing Hong
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Radical Enhanced Charge Transport in Single-Molecule Phenothiazine Electrical Junctions
Angew. Chem. Int. Ed., 2017, DOI: 10.1002/anie.201707710
洪文晶教授简介
洪文晶，国家优青，福建省闽江学者特聘教授，厦门大学化学化工学院教授，化学工程研究所所长；2007年和2009年分别于厦门大学和清华大学取得本科及硕士学位，2013年于瑞士伯尔尼大学获得博士学位，2014年至2015年在瑞士伯尔尼大学担任研究组长，2015年11月起在厦门大学化学化工学院全职工作。洪文晶致力于单分子器件和单分子尺度的催化和组装研究以及精密科学仪器、先进控制系统和人工智能研发。自2008年以来，在Nat. Commun.（3篇，通讯）、J. Am. Chem. Soc.或Angew. Chem. Int. Ed.（17篇，8篇通讯，2篇一作）等国际顶级期刊发表论文40余篇，并应邀作为通讯作者在Chem. Soc. Rev. 等期刊上发表综述4篇。
洪文晶
http://www.x-mol.com/university/faculty/45854
课题组链接
http://pilab.xmu.edu.cn
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