注：文末有研究团队简介 及本文作者科研思路分析
缺陷在材料的制备与应用中普遍存在，既可用作活性位点实现特定催化剂材料的制备，也可用来促进催化反应的发生，因而得到广泛的肯定。在一些光电器件的应用中，缺陷也被认定为电子空穴的复合中心，成为研究者们尽力避免的因素。这种两面性特征使缺陷可以适用于不同的研究方向。如何针对不同的研究方向实现对缺陷的利用是人们长期努力的目标。近日，清华大学的王定胜教授团队通过对金属氧化物TiO2表面进行缺陷修饰，实现了对单原子Au位点的锚定，制备了一种稳定、高效的单原子位点催化剂材料。
单原子位点催化剂材料表现出高活性、高选择性、低成本等特性，近年来受到越来越多的关注。单原子位点结构具有不稳定性，在制备和催化反应过程中常常伴随着单原子位点的迁移和团聚现象，从而得到相应的团簇结构或者纳米晶结构材料，失去上述优势，严重限制了此类催化剂材料的发展与应用。为了实现对单原子位点材料的稳定，研究者通过使用一种基于缺陷态载体的制备方法，成功制备了单分散、稳定的单原子位点催化剂材料。
他们通过对TiO2载体表面进行氧空位缺陷修饰，制备了富含缺陷态的载体材料。依次通过沉积沉淀法和热还原处理，获得了缺陷态载体负载的Au单原子位点催化剂。研究者还利用球差电镜与同步辐射的方法，确定了载体表面Au单原子位点的单分散状态，提出了一种Au单原子位点稳定于缺陷态TiO2表面的稳定结构Ti-Au-Ti；并以CO催化氧化过程作为探针反应，研究Au单原子位点催化剂的催化活性和稳定性，还借助DFT方法探究相应的反应机理。他们在工作中指出：（1）缺陷态TiO2载体能有效实现对Au单原子位点的锚定与稳定；（2）形成的Ti-Au-Ti结构能降低反应能垒，削弱Au位点上的竞争吸附，从而促进催化反应的进行。该研究结果为制备稳定、单分散的原子位点催化剂材料提供了简单易行的方法，相关研究成果近期发表在Advanced Materials 上。
该论文作者为：Jiawei Wan, Wenxing Chen, Chuanyi Jia, Lirong Zheng, Juncai Dong, Xusheng Zheng, Yu Wang, Wensheng Yan, Chen Chen, Qing Peng, Dingsheng Wang and Yadong Li
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Defect Effects on TiO2 Nanosheets: Stabilizing Single Atomic Site Au and Promoting Catalytic Properties
Adv. Mater., 2018, DOI:10.1002/adma.201705369
王定胜教授简介
王定胜，清华大学化学系副教授；2009年于清华大学取得博士学位，2009年至2012年在清华大学物理系从事博士后研究工作，2012年7月起就职于清华大学化学系。
王定胜的研究领域是纳米催化，近年来围绕单原子、团簇催化剂的精准合成及原子尺度的构效关系开展了系统深入的研究工作。
http://www.x-mol.com/university/faculty/12030
2018年已发表的成果：
1. Strain Engineering to Enhance the Electrooxidation Performance of Atomic-Layer Pt on Intermetallic Pt3Ga, J. Am. Chem. Soc., 2018, 140, 2773.
2. Revealing active species for aerobic alcohol oxidation using stoichiometrically uniform supported Pd catalysts, Angew. Chem. Int. Ed., 2018, DOI: 10.1002/anie.201801103.
3. Cation Vacancy Stabilization of Single-Atomic-Site Pt1/Ni(OH)x Catalyst for Diboration of Alkynes and Alkenes, Nat. Commun., 2018, 9, 1002.
4. Defect Effects on TiO2 Nanosheets: Stabilizing Single Atomic Site Au and Promoting Catalytic Properties, Adv. Mater., 2018, DOI: 10.1002/adma.201705369.
5. Polymer Encapsulation Strategy to Synthesize Porous Nitrogen-Doped Carbon Nanosphere-Supported Metal Isolated-Single-Atomic-Site Catalysts, Adv. Mater., 2018, DOI: 10.1002/adma.201706508.
科研思路分析
Q：这项研究最初是什么目的？或者说想法是怎么产生的？
A：我们的研究兴趣在于设计与制备稳定、高效的单原子位点催化剂，如何实现稳定性是我们要解决的首要问题。TiO2是常用的载体材料，特别是该类材料修饰氧空位缺陷后能用作锚定中心，以此来稳定单原子位点。选择二维结构在该研究中具有以下优点，首先是因为它们具有大量暴露的表面，能提供更多的可修饰表面，其次是便于对材料结构进行研究。
Q：研究过程中遇到哪些挑战？
A：该工作的核心是利用氧空位实现对单原子位点的稳定，如何优化实验方法，获得载体材料最佳的缺陷状态应该是该工作的难点之一。其次，金属前驱物沉积过程和热还原过程也都会影响材料制备的质量。
Q：该研究成果可能有哪些重要的应用？哪些领域的企业或研究机构可能从该成果中获得帮助？
A：该工作主要提供了一种利用载体材料表面缺陷制备单原子位点催化剂的思路，适合大部分载体材料和金属材料，通过缺陷工程可以实现对载体材料表面缺陷的调控，例如缺陷的正负电性、缺陷浓度、缺陷结构等等。通过合理设计载体材料与金属活性材料，人们能实现单原子位点催化剂的多样性，进而在有机催化、光催化、电化学催化、传感器等领域得到应用。
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