随着人类对化石能源需求的不断增长，二氧化碳的排放引起的全球气候变化问题日益凸显。为了降低人们对化石燃料的依赖，寻找可持续、环境友好的可替代燃料十分重要。电催化二氧化碳还原反应不仅可以降低二氧化碳的积累，还可将间歇性可再生能源（例如阳光、风能、潮汐等）转化为高能量密度的燃料，因而受到国内外众多研究机构和学者的关注。然而，在该转化过程中却始终伴随着析氢反应的发生，导致最终产物的选择性降低。此外，高过电位值也是影响该转化过程的重要因素之一。因此，寻求一种具有高选择性、大电流密度、低过电位的高效且稳定的二氧化碳电催化还原剂成为能源储存与转化领域中亟待解决的问题。
硫化银具有许多优异的性能，例如极好的化学稳定性和室温离子和电子导电性能，已广泛应用到能量储存和转化领域。但是，有关纳米结构的硫化物在电催化二氧化碳还原领域的研究鲜有报道。DFT理论计算发现，相比于贵金属银的（111）晶面，中间体COOH*更容易在硫化银（111）和（121）晶面上形成。d带中心和功函结果也表明，以（121）晶面为主的硫化银纳米材料有望显著地提升电催化二氧化碳的还原活性。
近日，加拿大阿尔伯塔大学骆静利院士课题组的刘苏彪博士后采用经改进的一步制备法，制备了以（121）晶面为主的硫化银纳米线催化剂。不仅实现了硫化银纳米线快速简便的合成，而且在离子液体中拥有优良的二氧化碳还原性能。与银颗粒催化剂相比，硫化银纳米线催化剂具有更高的电流密度、法拉第效率（92%）和能量效率（58.5%）。该电催化还原系统在近20小时持续稳定的测试过程中没有表现出明显的衰减迹象，更重要的是，在54 mV的过电位下即可检测到二氧化碳的还原产物。
硫化银纳米线优异的电催化二氧化碳还原性能主要得益于两方面：（1）制备以（121）晶面为主的硫化银纳米结构，在二氧化碳还原的过程中，这种特定的结构极大地降低了中间产物形成的能垒；（2）离子液体对二氧化碳具有良好的捕集能力，极大地提高了溶液中二氧化碳的浓度。这项工作很好地证明了硫化物在二氧化碳还原方面具备优异的电催化性能，同时也为电催化二氧化碳还原催化剂的选择提供了新的方向，尤其是可以通过形貌控制获得以特定晶面为主的纳米材料，以达到利用纳米催化剂来提升电催化二氧化碳还原性能的目的。
该论文作者为：Subiao Liu, Hongbiao Tao, Qi Liu, Zhenghe Xu, Qingxia Liu and Jing-Li Luo
原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面）：
Rational Design of Silver Sulfide Nanowires for Efficient CO2 Electroreduction in Ionic Liquid
ACS Catal., 2018, 8, 1469, DOI: 10.1021/acscatal.7b03619
本文版权属于X-MOL（x-mol.com），未经许可谢绝转载！欢迎读者朋友们分享到朋友圈or微博！
长按下图识别图中二维码，轻松关注我们！
点击“阅读原文”，查看 化学 • 材料 领域所有收录期刊
