注:文末有研究团队简介 及本文作者科研思路分析
气体的混合是热力学自发过程。作为其可逆过程,气体分离需要外界做功、消耗能量。因此,如何降低能耗,实现高效的气体分离是当前分离领域的研究热点和难点。近日,大连理工大学的陆安慧团队合成了一系列孔径精准可控的分子筛型纳米炭片,实现了多种混合气的高效分离。
炭质吸附剂因具有化学性质稳定、耐水汽、孔隙结构发达等特点,广泛应用于气体吸附分离,而微孔尺寸是决定其分离性能的关键因素。然而,由于常规炭前驱体的颗粒尺寸多在微米量级以上,热解过程中存在传质和传热不均匀的问题,生成sp3杂化碳含量高的无序湍流状乱堆结构,导致微孔尺寸难以调控。此外,常见的多孔炭骨架结构单元尺寸大、孔壁厚,导致气体分子扩散路径长,内部微孔利用率低的问题也亟待解决。
陆安慧团队报道了基于温控相转变的方法合成孔径精准可控的分子筛型纳米炭片,这种纳米炭片sp2杂化碳的含量超过80%,微孔孔径在0.53-0.58 nm范围精准可调,炭片厚度在30-65 nm内精准可控。他们首先将融化的疏水性硬脂酸分散在表面活性剂F127水溶液中,形成均匀的微乳液,随后将该溶液冷却,硬脂酸经历液相、固相及奥斯特瓦尔德熟化,最终形成硬脂酸纳米片溶胶液,接下来通过氢键作用,诱导间苯二酚/甲醛/丙胺在硬脂酸薄片周围进行界面组装和聚合。在随后的高温热解过程中,超薄结构促进了碳微晶体的定向生长,并且由于薄层结构的导向作用,碳微晶趋向于平行排布,最终形成均匀的超微孔炭。


用于气体分离时,纳米炭片可实现低压(<0.1 bar)下对吸附质分子的大量、快速吸附。在常温常压条件下,纳米炭片对CO2、C2H6和C3H8表现出高吸收量(5.2、5.3和5.1mmol•g-1)和高选择性(7、71和386)。此外,模拟真实天然气组成的动态穿透实验进一步证实该多孔炭材料吸附量大、选择性好、再生容易、耐水汽性能好的优点。相关成果近期作为VIP发表在Angew. Chem. Int. Ed. 上。
该论文作者为:Lu‐Hua Zhang, Prof. Wen‐Cui Li, Dr. Hong Liu, Quan‐Gao Wang, Lei Tang, Qing‐Tao Hu, Wen‐Jing Xu, Prof. Wei‐Hong Qiao, Prof. Zhong‐Yuan Lu, Prof. An‐Hui Lu
原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面):

Thermoregulated Phase‐Transition Synthesis of Two‐Dimensional Carbon Nanoplates Rich in sp2 Carbon and Unimodal Ultramicropores for Kinetic Gas Separation
Angew. Chem. Int. Ed., 2018, 57, 1632, DOI: 10.1002/anie.201712913
陆安慧教授简介

陆安慧,大连理工大学教授、博士生导师,国家杰出青年科学基金获得者,教育部长江学者特聘教授、科技部中青年科技创新领军人才,第二批国家万人计划专家;1996年本科毕业于太原理工大学,2001年博士毕业于中科院山西煤化所,随后在德国维尔茨堡大学和马普学会煤化所从事博士后、洪堡学者研究,2005-2009年受聘马普学会煤化所课题组长,2009年到大连理工大学工作,2015年担任大连理工大学化工学院院长。
陆安慧聚焦能源高效的清洁利用,主要从事能源催化转化相关基础和应用的研究,在新型多孔炭的溶液化学合成及规模化制备、纳米催化剂的设计制备及功能高效集成、二氧化碳等气体捕集分离技术、乙醇制备高碳醇和芳香醇、低碳分子高值化利用等研究方向取得一系列突破性的成果,已发表论文170余篇,引用超过12000次,H-index为53,出版英文专著2部,获得授权专利15件,部分研究成果获辽宁省自然科学一等奖(2014)。近五年承担和完成国家自然科学基金重点/面上、国家杰出青年科学基金、中-德双边国际合作项目、973计划研究专项、中-英国际合作项目、大连市支持高层次人才创新创业项目以及企业委托等多项科研项目。
陆安慧
http://www.x-mol.com/university/faculty/9038
课题组链接
http://anhuilu.dlut.edu.cn/
科研思路分析
Q:这项研究最初是什么目的?或者说想法是怎么产生的?
A:化学工业中分离系统是能耗大户,分离工程能耗占石油与化学工业总能耗的40%,降低分离过程的能耗迫在眉睫。要降低分离能耗必须提高分离过程的效率。对于气体吸附分离过程,设计孔结构可精准调控的分离材料可实现高效气体分离的有效途径。炭质吸附剂目前虽然应用广泛,但由于缺少有效的微孔结构控制方法,导致吸附分离效率低。我们长期致力于多孔炭合成方法的创新,针对吸附分离的需求,基于纳米定制的想法,我们创新性地实现了微孔孔径的精准调控,提升了炭质吸附剂的分离效率。
Q:研究中过程中遇到哪些挑战?
A:由于成炭过程需要在600 ℃以上(通常800 ℃)的高温条件下进行,如何保证材料的微纳米结构在高温下稳定、不塌陷、不团聚是该研究中最大的挑战,是实现纳米尺度下炭材料形貌和尺寸精准调控的根本。


本文版权属于X-MOL(x-mol.com),未经许可谢绝转载!欢迎读者朋友们分享到朋友圈or微博!
长按下图识别图中二维码,轻松关注我们!

点击“阅读原文”,查看 化学 • 材料 领域所有收录期刊



