华东理工大学团队构建世界上最小的光控单分子“纳米火车”- 大数跨境

X-MOL资讯

2018-06-20

导读：田禾院士和龙亿涛教授团队合作在单个Aerolysin生物分子界面上成功构建了单分子“纳米火车”，实现了单分子火车的“行驶”状态的光调控。

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近日，华东理工大学费林加诺贝尔奖科学家联合研究中心（Feringa Nobel Prize Scientist Joint Research Center）在分子机器领域取得新进展，相关研究工作以“A time-resolved single molecular train based on the aerolysin nanopore ”为题，发表在Cell Press旗下的化学旗舰刊物Chem 上。

分子机器，指由分子尺度的物质构成、能行使某种机械运动或对外做功的功能性分子。分子机器尺寸多为纳米级，具有小尺寸、多样性、自组装、多响应性、准确高效等特性。自1991年首个人造分子机器诞生以来，分子机器在近30年的发展历程中，从最初的溶液体系逐步的向表界面、器件化发展，从理论模型逐渐发展成可实用的机器。2016年诺贝尔化学奖颁给了Fraser Stoddart、Benard Feringa和Jean-Pierre Sauvage，表彰这三位科学家在分子机器的设计和合成上的贡献。

然而，单个分子机器的构建与操控一直是分子机器领域的长期挑战，缺少相应的研究方法与手段。华东理工大学费林加诺贝尔奖科学家联合研究中心的研究人员多年来聚焦构建基于单个生物分子的电化学限域纳米孔界面，发展非平衡态测量新方法。最近，田禾院士和龙亿涛教授团队合作在单个Aerolysin生物分子界面上成功构建了单分子“纳米火车”，实现了单分子火车的“行驶”状态的光调控。这一单分子纳米火车主体由五节“车厢”组成，每一个“车厢”对应一个碱基。其中一个碱基为偶氮苯替代的类碱基结构，从而使得整列“火车”具有光调控的性能。这列世界上最小的光控单分子火车可以在电场力的作用下逐次通过单个Aerolysin分子界面。在初始的状态下，偶氮苯处于反式状态，由于其较大的分子尺寸（9.0 Å），其与纳米孔之间产生较强的作用力，单分子火车的行驶速度较慢（1.9 碱基/s）。因此，反式偶氮苯可以看作是调节火车速度的“慢速齿轮”。在紫外光照下，偶氮苯基团由初始的反式状态异构成顺式状态。由于光异构导致分子尺寸的变化（顺式偶氮苯5.5 Å），顺式偶氮苯与纳米孔之间作用力变弱，即可视为“高速齿轮”使得单分子火车提速至6.3 碱基/s。可见光照射可以重新使顺式偶氮苯回到反式偶氮苯状态，即重新回复到初始的慢速状态，从而整列火车实现了“光控可逆调速”。而实现对每一个光控单分子火车运动轨迹的高时间分辨测量是利用了研究团队前期发展的动态高时空分辨测量装置系统。

单个光控分子火车

论文第一作者为应佚伦副研究员，共同通讯作者为龙亿涛教授及张隽佶副教授，并得到了田禾院士的悉心指导。该工作得到了基金委创新研究群体及重大科研仪器研制项目的资助。近期，费林加诺贝尔奖科学家联合研究中心在单个生物分子自组装界面取得了系列研究进展（Natl. Sci. Rev., 2018, DOI: 10.1093/nsr/nwy029），设计了单个位点可控的单分子传感界面（ACS Sens., 2018, 3, 779），实现了单个碱基差异的灵敏识别（Anal. Chem., 2018, 90, 4268）。