甲醛与异丁醛缩合制备羟基新戊醛是化工产业生产新戊二醇的重要中间体，其最终产物可用来广泛生产种类繁多的高附加值精细化学品。在工业上，该反应过程使用均相碱催化剂，带来大量的废液并造成环境污染、设备腐蚀和产物难分离等问题。因此，固体碱的研究与使用是解决这些问题的有效途径和方法：改变均相催化路径、减少催化剂用量、避免腐蚀和废液、降低分离难度，已经引起科研工作者的广泛关注。
北京化工大学的卫敏教授团队与中国科学院高能物理研究所的郑黎荣博士、中国石化上海石油化工研究院的王仰东高工合作，发展了一种新型固体碱催化剂，在保持催化性能的前提下，解决了均相催化带来的诸多问题。该研究利用复原钙铝水滑石材料（LDHs）特殊的Ca-OH七配位结构，进一步通过引入锰元素修饰，制备出一系列不同Mn含量的re-Ca4MnxAl-LDHs固体碱催化材料，应用于甲醛（FA）与异丁醛（IBD）羟醛缩合制备羟基新戊醛（HPA）的反应。其中，性能最优的re-Ca4Mn0.5Al-LDHs固体碱催化剂表现出与液体碱催化剂水平相当的催化性能，为均相催化体系的有效替代以实现绿色催化途径提供了一个有效的方案及可行的思路。
此外，该研究团队进一步探究了催化剂表面精细结构以及Mn修饰作用的机制，结合多尺度的研究手段（XRD、EXAFS、XPS和DFT理论计算）发现：适量锰离子的引入改变了该催化剂活性位点（Ca-O-Mn）的电子结构，从而实现了对其碱性质的调控，最终促进其催化性能提升。该研究工作为发展水滑石基固体碱催化材料提供了一定的理论依据。
这一成果近期发表在Green Chemistry 上，文章的第一作者是北京化工大学的博士研究生邴威瀚（已毕业）。
该论文作者为：Weihan Bing, Huimin Wang, Lei Zheng, Deming Rao, Yusen Yang, Lirong Zheng, Bin Wang, Yangdong Wang and Min Wei
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A CaMnAl-hydrotalcite solid basic catalyst toward the aldol condensation reaction with a comparable level to liquid alkali catalysts
Green Chem., 2018, 20, 3071, DOI: 10.1039/C8GC00851E
通讯作者简介
郑黎荣，男，1981年生，中国科学院高能物理研究所、多学科中心XAFS实验站副研究员；2009年毕业于中国科学院高能物理研究所，获理学博士学位；2009年起任职于北京同步辐射装置XAFS实验站；主要研究侧重于XAFS实验方法、XAFS实验技术在催化、材料、环境领域的基础和应用研究。
王仰东，男，1967年生，教授级高级工程师；2000年毕业于南京大学，获理学博士学位，现于中国石化上海石油化工研究院从事催化材料及催化反应工艺技术研究；研究领域包括石油化工副产高效转化制化学品催化技术、合成气转化制化学品催化技术、二氧化碳转化技术等，承担多项国家及省部级重点科研项目，在SCI期刊发表学术论文50余篇，授权中国发明专利100余件。
卫敏，女，教授，博士生导师；2001年于北京大学获理学博士学位，同年进入北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室工作，2005年晋升教授，2008年从事佐治亚理工学院访问学者研究；研究方向：（1）二维插层结构功能材料的设计、组装与性能调控；（2）新型催化材料的结构设计和性能研究，近5年在Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater. 等刊物发表研究论文90余篇，他引8500余次；2016年入选英国皇家化学会会士（Fellow of Royal Society of Chemistry），获2012年国家杰出青年基金资助；2017年入选国家百千万人才工程，被授予“有突出贡献中青年专家”称号。
http://www.x-mol.com/university/faculty/8792
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