近日,中国科学院深圳先进技术研究院的喻学锋研究员课题组成功制备出黑磷/铂异质结光催化剂,在太阳光驱动的有机催化反应中展现出极好的光催化活性。相关成果在线发表于材料领域的顶级刊物Advanced Materials。论文的共同第一作者是白力诚博士和王欣博士,通讯作者是喻学锋研究员。
催化反应是目前生产化合物最为有效的方法。然而,催化反应往往需要消耗大量不可再生的能源以产生热能驱动反应,是当前导致资源枯竭、环境污染等问题的重要原因之一。因此,发展光催化技术,直接利用太阳能生产化合物具有广阔的应用前景。其关键之处在于高效广谱光催化剂的开发。当前广泛研究的二维半导体黑磷具有可调的直接带隙、吸收范围广、光耦合效率高、载流子迁移率快、比表面积大、活性位点多等众多优势,却受限于稳定性不高、光生载流子复合过快等问题。众所周知,半导体-金属异质结构能够加速捕获光激发的电子和空穴对,从而延长电荷载流子的寿命,提高肖特基结光催化中的电荷分离和利用效率。
在该研究中,作者设计了一种新型的黑磷/铂半导体/金属异质结,实现了太阳能高效光催化有机反应。所负载的超小(约1.1 nm)铂纳米颗粒与黑磷纳米片之间的强相互作用使黑磷表面产生PtPxOy氧化层,极大增强了黑磷纳米片的稳定性。与此同时,该异质结构能够有效地吸收太阳能,其吸收范围覆盖太阳光紫外至红外区域。通过飞秒泵浦探针显微光学系统测试发现,黑磷/铂异质结构具有0.12 ps的超快光生电子迁移时间。原位X射线光电子能谱(XPS)和密度泛函理论(DFT)计算证明,光生电子在铂纳米颗粒表面能够有效富集。在模拟太阳光驱动的有机氢化与有机氧化反应中,黑磷/铂异质结远高于其他铂基催化剂的催化效率,也远优于传统的热驱动催化效率。这种新型的黑磷/铂光催化剂在太阳能驱动的有机催化反应中具有重要的应用潜力。该研究也为金属/半导体异质结催化剂的制备提供了借鉴和参考。该团队申请了相关专利,相关技术将依托团队所孵化的企业中科墨磷(MoPhos)进行产业化转化。该项目得到中国科学院前沿重点研究计划、深圳市基础研究布局、中国博士后科学基金等项目的资助。

图1. 黑磷/铂异质结的结构设计。

图2.(a)不同催化剂光催化苯乙烯氢化性能转化率的对比;(b)黑磷/铂光催化和热驱动苯乙烯氢化性能转化率的对比;(c)黑磷/铂在苯乙烯氢化中观察到的主要同位素效应;(d)光电子对苯乙烯氢化能垒变化的影响。
该论文作者为:Licheng Bai, Xin Wang, Shaobin Tang, Yihong Kang, Jiahong Wang, Ying Yu, Zhang‐Kai Zhou, Chao Ma, Xue Zhang, Jun Jiang, Paul K. Chu, Xue‐Feng Yu
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Black Phosphorus/Platinum Heterostructure: A Highly Efficient Photocatalyst for Solar‐Driven Chemical Reactions
Adv. Mater., 2018, DOI: 10.1002/adma.201803641
导师介绍
喻学锋
http://www.x-mol.com/university/faculty/47837

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