注：文末有研究团队简介及本文科研思路分析
与生命体内的酶类似，催化剂在石油化工、人工信号转导与传感、能量转换等诸多领域起到了至关重要的作用。随着社会的高速发展对物质需求的不断增长，人们寻求性能更加优异的人工催化剂的努力从未停止过。目前，催化反应主要分为均相催化和多相催化，每一种催化反应在催化活性、催化剂的分离和回收等方面都显示出各自独特的优势和局限性。因此，人们高度期望寻求将所有优点结合在一起的催化体系。
氮化碳作为一种新兴的无金属元素半导体材料，由于其独特的分子/电子结构和表面性质，在小分子转化、太阳能-化学能转化和光电生物传感等领域引起了人们广泛的研究兴趣。然而，氮化碳层间的范德华力和氢键限制了氮化碳在绝大部分溶剂中的分散和溶解，这一点阻碍了氮化碳的理论研究以及其他潜在应用。
图片来自RSC
东南大学的张袁健教授课题组前期报道了利用浓硫酸的插层和质子化作用实现了氮化碳的首次溶解，利用高分辨液态核磁谱图解析了其更精确分子结构，并发现了其新液晶相（J. Am. Chem. Soc., 2015, 137, 2179，ESI高被引）。然而，浓硫酸的高腐蚀和强氧化性限制了氮化碳溶液的进一步大规模应用。因此，寻求更加温和的溶剂实现氮化碳的溶解，对后续的研究具有重要意义。
东南大学的张袁健教授课题组和南京大学的马海波教授在前期氮化碳非共价修饰共同研究的基础上（J. Am. Chem. Soc., 2017, 139, 11698，ESI高被引），再次合作，试图从实验和理论计算角度揭示氮化碳溶解的一般性规律。近日，他们合作报道了氮化碳在不同磺酸基溶剂中的溶解性能，结果表明：甲基磺酸作为第二代环境友好的溶剂可以溶解氮化碳，并驱动氮化碳实现首例均相光催化反应。理论计算揭示了甲基磺酸良好溶解氮化碳的内因是其具有更低的吸附能。以天青B脱甲基和3,3,5,5-四甲基联苯胺脱氢为例，利用溶解暴露更多的活性位点，均相氮化碳的光催化活性提高了10倍。采用良溶剂和不良溶剂对氮化碳进行可逆的溶解、析出，还结合了均相催化和多相催化的优点。这项工作将推动氮化碳作为一种均相光催化剂的潜在应用。
相关结果近期发表在Chemical Science 上，并被选为Back Cover，东南大学博士研究生黄超锋和南京大学博士后文静为共同一作，张袁健教授和马海波教授为共同通讯作者。
该论文作者为：Chaofeng Huang, Jing Wen, Yanfei Shen, Fei He, Li Mi, Ziyu Gan, Jin Ma, Songqin Liu, Haibo Ma,* Yuanjian Zhang*
原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面）：
Dissolution and homogeneous photocatalysis of polymeric carbon nitride
Chem. Sci., 2018, 9, 7912-7915, DOI: 10.1039/C8SC03855D
张袁健教授简介
张袁健，1998年-2007年先后在南京大学基础学科教学强化部和中国科学院长春应用化学研究所学习获学士和博士学位，2008年-2012年先后在德国马普胶体界面研究所和日本国立物质材料研究所国际青年科学家中心从事科研任博士后和ICYS Researcher，2012年起受聘于东南大学化学化工学院，任教授、博士生导师。长期从事基于富碳纳米探针的分子传感研究，已在J. Am. Chem. Soc.和Angew. Chem. Int. Ed.等发表SCI论文120余篇。研究成果受到国际国内同行的广泛关注，所发表论文被SCI期刊论文正面引用或大篇幅图文并茂重点介绍6000余次，H-index 42。
研究方向：基于富碳纳米探针的分子传感研究
• 电化学与发光生物传感新策略
• 信号转导界面构筑与调控
• 仿生富碳材料结构调控和本征信号转导（电化学发光、光电化学、电化学催化）性能优化
张袁健
https://www.x-mol.com/university/faculty/19298
课题组主页
https://www.yzhang.group/zh.htm
马海波
https://www.x-mol.com/university/faculty/11575
科研思路分析
Q：这项研究的最初目的是什么？或者说想法是怎么产生的？
A：如上所述，我们的研究兴趣是致力于通过寻找环境友好的溶剂实现氮化碳的溶解，进而拓展氮化碳的研究深度和应用广度。目前，通过液相剥离，热氧化剥离，酸碱剥离，球磨剥离以及非共价修饰等等方法实现了氮化碳的尺寸降低，但是都不能从分子水平上解释和应用氮化碳。研究目的为进一步从实验和理论计算角度以及分子水平上研究氮化碳的合成、修饰、催化和生物传感等应用。
Q：在研究过程中遇到的最大挑战在哪里？
A：受限于研究条件和溶解方法的因素，我们采用了间接地溶解、析出以及结合理论计算方法进行溶解一般性规律的解释。
Q：本项研究成果最有可能的重要应用有哪些？哪些领域的企业或研究机构最有可能从本项成果中获得帮助？
A：本文通过甲磺酸作为良溶剂和乙醚做为不良溶剂进行了氮化碳的可逆性溶解和析出，很好的衔接了氮化碳均相催化和多相催化的优势。通过对天青B脱甲基和3,3,5,5-四甲基联苯胺脱氢的研究，氮化碳均相催化表现出了和已有报道催化剂的竞争活性。由于氮化碳独特的表面性质，通过进一步的条件优化可探索更高催化活性的应用体系用于小分子转换和传感等相关的研究。
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