去组装作为自组装的逆过程,在生物分子领域被大家广泛熟知,如DNA解旋、蛋白质去组装等,但在二维原子晶体领域仍是空白。近年来,二维原子晶体的自组装过程已被武汉大学付磊教授课题组报道(J. Am. Chem. Soc., 2016, 138, 7812;J. Am. Chem. Soc., 2016, 138, 11101;Nat. Commun., 2016, 7, 13911),这些材料的超结构(如异质结构和阵列结构)具有非常大的应用前景,如功能化集成的电子器件和集成电路等。为了构筑功能性更强的复杂结构,去组装过程(“擦除”、“拆分”)与自组装过程(“写”)同等重要。而传统的拆分方法依靠外部机械能、热能或高能粒子,如机械剥离、离子束、激光、等离子体等,这会导致结构的破坏。武汉大学付磊教授课题组成员受到DNA解旋的启发,提出了一种巧妙无损的去组装思路,即在去组装启动子(DPs,如单质碲)的诱导下,削弱二维原子晶体层间范德华相互作用,从而实现二维垂直异质结(2DVHs)的去组装。

该团队以ReS2/WS2异质结为例,发现Te DPs会与异质结结合,使ReS2与WS2相互作用变弱,从而在基底上原位得到WS2,在下游得到ReS2。一系列的表征手段如拉曼光谱、光致发光光谱、原子力显微镜等的实验结果也证明了这一点。事实上,Te DPs与异质结结合有两种可能的途径,一种与WS2结合(Route I),一种与ReS2结合(Route II),计算发现,Route II能量降低得更多,说明Te DPs更倾向于与ReS2结合,同时也说明该法在热力学上是可行的。作者还进一步证明了层间范德华相互作用减弱是另一个导致去组装的重要步骤,经研究发现,Te DPs与ReS2结合后使层间距扩大了21.48%,这为异质结的去组装提供了极大的可能性。此外,为了进一步验证Te DPs的选择性,单层WS2在相同条件下被碲化,结果仍然保持高度的均一性,这表明了Te DPs不与WS2层结合。除了ReS2/WS2异质结,其他的2DVHs如石墨烯/WS2异质结也可以发生类似的去组装行为,证实了这一方法的普适性。

该方法为二维原子晶体的去组装提供了新的思路,使用合适的DPs可以削弱层间范德华力,这对于构筑复杂超结构有非常重要的作用,同时在多功能集成器件上有非常广阔的应用前景。该研究于近期发表在Advanced Materials 上,其共同第一作者为博士生肖遥、张涛和硕士生周梦月,通讯作者为付磊教授。
该论文作者为:Yao Xiao, Tao Zhang, Mengyue Zhou, Zheng Weng, Xuejiao Chang, Kena Yang, Jinglu Liu, Juntao Li, Bin Wei, Zhongchang Wang, Lei Fu*
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Disassembly of 2D Vertical Heterostructures
Adv. Mater., 2019, 31, 1805976, DOI: 10.1002/adma.201805976
付磊教授简介

付磊,武汉大学教授,教育部青年“长江学者”,国家自然科学基金委优秀青年基金获得者。2001年武汉大学本科毕业,2006年在中科院化学研究所获理学博士学位。之后加入美国洛斯阿拉莫斯国家实验室,2008年~2011年任北京大学副研究员,2012年加入武汉大学。
研究兴趣包括二维原子晶体的精准合成,及其在能源、信息领域的应用。作为通讯作者发表SCI论文60余篇,其中近3年在Nature Commun.、J. Am. Chem. Soc.、Adv. Mater.、Angew. Chem. Int. Ed.、Chem. Rev.、Acc. Chem. Res.、Chem 这6本杂志上发表论文20篇。翻译国内首部石墨烯学术专著(《石墨烯:基础及新兴应用》,科学出版社)。获中国科学院院长特别奖、中国科学院优秀博士学位论文奖、中国化学会青年化学奖、中国新锐科技人物、武汉市优秀青年科技工作者称号。任《科学通报》、Sci. China Mater.、Chin. J. Chem. 编委。
https://www.x-mol.com/university/faculty/13589

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