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砷(As)污染严重威胁着人类健康。饮用水中的砷以无机砷的形式存在,包括As (III)和As (V),其毒性比有机砷高。在富氧环境中,As主要以As (V)形式存在,它可通过取代PO43-而影响生理过程。当细胞摄取高剂量As (V)时,As (V)不仅改变了细胞膜的性质,而且生成的ADP-(As)会阻碍ATP向ADP 的转化。因此,发展简单,快速、灵敏且和有效的策略,实现特异性检测水样品中的As (V)具有重要科学意义。在多种现代分析技术中,电化学方法具有仪器简单、易于操作、小型化、成本低及响应时间短等优点,在As检测方面得到了广泛应用。然而,传统的电化学As测定法需要在电极上修饰DNA或纳米颗粒,该过程复杂且耗时,极大地限制了它们在环境样品检测中的实际应用。而且目前发展的大多数电化学分析方法只实现了As (III)的检测,很少实现As (V)的检测。
青岛农业大学李峰团队利用As (V)与CeO2的结合力强于PO43-与CeO2之间的相互作用这一特性,发展了一种简单的免固定电化学传感策略用于高灵敏、高选择性检测As (V)。该方法设计合成了亚甲基蓝标记的短链DNA(MB-ssDNA),由于其相对小的尺寸和少量负电荷,很容易扩散到铟锡氧化物(ITO)电极表面,产生明显增加的电化学信号。当MB-ssDNA吸附到CeO2表面后,形成的CeO2/MB-ssDNA复合物扩散率低,很难到达ITO电极表面,产生较小的电化学信号。当As (V)加入到反应溶液中后,As (V)结合到CeO2表面,将MB-ssDNA释放到溶液中,引起电化学信号明显增加。该方法具有简单,快速,高特异性和高效率等优点,并成功实现了实际水样品中As (V)的检测。

这一成果近期发表在Chemical Communications 上,文章的第一作者是杨立敏教授,通讯作者是李峰教授。
A competitive coordination-based immobilization free electrochemical biosensor for highly sensitive detection of arsenic(V) using a CeO2-DNA nanoprobe
Limin Yang, Bin An, Xuehan Yin, Feng Li
Chem. Commun., 2020, 56, 5311, DOI: 10.1039/d0cc01821j
https://www.x-mol.com/university/faculty/25249
http://hxyyxy.qau.edu.cn/channel/lifeng

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