胶粘剂已经成为材料加工、可拉伸电子产品等许多领域不可或缺的核心组件之一。然而，常规的固化胶粘剂难以被分离回收，一定程度上限制了材料的循环再应用。可逆胶粘剂，由于可以促进胶粘剂和基材的循环利用，近年来备受大家的关注。然而，现有的可逆胶粘剂大多存在粘合强度低或制造工艺复杂的缺陷，限制了其实际应用。
受自然界结冰/熔融所形成的可逆粘附现象的启发，苏州大学严锋教授与南京大学王晓亮教授合作，制备了一种基于有机离子晶体/聚合物凝胶的可逆胶粘剂。通过将单体N,N-二甲基丙烯酰胺 (DMAA) 与熔融态的离子晶体 (IC) 原位光聚合，制备了基于离子晶体凝胶 (IC gel) 的可逆胶粘剂。
图2. A) IC-1 gel在30℃和120℃下的宏观图。B) IC-1 gel在玻璃上的循环粘附测试。C) IC-1 gel在不同基底上的粘附强度。D) IC-1 gel与工业胶带和文献报道的可逆胶粘剂的粘接强度对比。
当所制备的离子晶体凝胶冷却到IC相变 (结晶) 温度以下时，胶粘剂会在凝胶/基底之间形成了一层薄且硬的离子晶体，从而赋予其较高的粘附性；在高于离子晶体的相变温度下，IC 凝胶逐渐变成软弹性，粘附力降低并消失，并表现出优异的粘附可逆性。该方法合成的胶粘剂能够在不同的材料表面实现高强度、持久的粘附 (最大粘接强度达到5.8 MPa)。
图3. A) IC-1 gel与玻璃和铁表面粘接的分子模型。B) IC-1 gel在两种基底上运动的构象。C) IC-1 gel质心与两种基底的时间-距离图。(D) IC-1 gel与两种基底间的平均氢键长度。(E) IC-1 gel本体和IC-1 gel /基底的氢键数目分别对粘附的贡献。
还利用分子原子动力学 (MD) 模拟，进一步研究了IC 凝胶与玻璃和铁两种基底的相互作用能。IC-1 gel/玻璃表面的静电能远远大于IC-1 gel/铁基底，与粘附测试结果相符。通过观察胶粘剂在不同基底的运动情况，发现超强粘附源于IC 凝胶与玻璃表面SiO2形成的氢键。
图4. A) IC-1 gel在酸、碱和海水中的粘接性能。(B) IC-1 gel可以承受54公斤重的成人。(C) 粘附强度和|Z|随温度的变化。(D) 电容随温度的变化。
此外，作者还做了很多有趣的实验，来验证IC 凝胶的强而持久的黏附能力。例如，利用此可逆粘结剂制备的玻璃板材可以承受54公斤的成人。由于该可逆胶粘剂具有特殊的电化学性能 (导体-绝缘体转变)，可以通过电阻/电容来实时监测IC凝胶的粘附情况。该研究工作为高强度可逆胶粘剂的设计提供了新的思路，在可逆胶粘剂的开发和应用领域展现了一定应用前景。
这一成果近期发表在Angewandte Chemie International Edition 上，文章的共同第一作者是苏州大学硕士研究生刘利利、刘子央和博士研究生任勇源，通讯作者为苏州大学的严锋教授和南京大学的王晓亮教授。
A Superstrong and Reversible Ionic Crystal-based Adhesive Inspired by Ice Adhesion
Lili Liu, Ziyang Liu, Yongyuan Ren, Xiuyang Zou, Wansu Peng, Weizheng Li, Yiqing Wu, Sijie Zheng, Xiaoliang Wang, Feng Yan
Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202100984
https://www.x-mol.com/university/faculty/12961
https://www.x-mol.com/university/faculty/11556
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