英文原题：Stretchable, Healable and Degradable Soft Ionic Microdevices Based on Multifunctional Soaking-toughened Dual-dynamic-network Organohydrogel Electrolytes
通讯作者：谢庄，中山大学
作者：Lvye Fang, Jiacheng Zhang, Wenjin Wang, Yiling Zhang, Fan Chen, Jianhua Zhou, Fubin Chen, Rui Li, Xuechang Zhou, Zhuang Xie
随着物联网及柔性可穿戴电子的快速发展，电子设备随处可见，为人们带来便利的同时也引发了对其废弃物处理的担忧。因此，绿色电子柔性材料及器件的发展迫在眉睫。受自然启发的仿生功能电子材料，可将电子功能与柔韧性、自愈性、降解性和环境耐久性等生物特性相结合，为绿色电子的发展提供了许多思路。其中，基于离子凝胶电解质可构建多种传感器、执行器、显示器、逻辑电路、能源器件等，同时又具备高柔软度、高弹性和类似生物组织含水量的特性，使凝胶材料成为目前仿生器件系统最具有吸引力的候选者之一。
近日，中山大学谢庄副教授在双网络韧性水凝胶可拉伸器件的研究基础上(ACS Appl. Mater. & Interfaces, 2019, 11, 21895)，在ACS Applied Materials & Interfaces上发表了水凝胶基多功能微型离子器件相关工作。如图1 所示，该课题组设计了一种明胶/铁离子交联聚丙烯酸双重动态超分子网络，结合简易甘油溶剂置换增韧法，制备了高韧性、高离子电导率有机水凝胶电解质。这种有机凝胶电解质具有多功能特性，具有可拉伸、可粘合、可自修复、可完全降解，以及高导电性、保水性、抗冻性等优势。并且，通过简单转移印刷导电碳电极至预拉伸凝胶基底表面，可制备出高弹性与长期稳定的多功能柔性离子微型传感与超级电容器等器件。基于该有机水凝胶的离子微器件的材料设计和制造方法将为可持续的仿生电子系统提供基础。
图1. (A)溶剂置换增韧的明胶/聚丙烯酸-甘油(GEL/PAA-GL)有机水凝胶电解质示意图；(B)可拉伸、可自修复、可降解的碳基微器件制备示意图。
相比于各组分单网络水凝胶(聚丙烯酰胺水凝胶，明胶水凝胶)及未浸泡增韧的GEL/PAA水凝胶，浸泡甘油NaCl溶液后的GEL/PAA-GL有机水凝胶的拉伸强度、模量、韧性都有显著提高，韧性可达1.34 MJ cm-3，拉伸应变>500%，完全满足作为柔性可拉伸电解质的要求。且水凝胶还具有较好的抗变形、抗剪切能力，在-20℃及室温放置超过6个月之后也能保持很好的柔性和导电性。此外，GEL/PAA-GL凝胶具有很好的自修复及降解性能。GEL/PAA-GL凝胶的电导性可在接触后数分钟内恢复，经过48 小时的常温自修复，GEL/PAA-GL凝胶的力学性能也可基本回复。这种有机水凝胶在80℃水中6个小时即可完全降解，在柠檬酸钠溶液中可实现室温快速降解，降解时间可缩短至2小时。
图2. GEL/PAA-GL水凝胶可拉伸、抗变形、抗剪切、可粘附、抗冻、自修复等性能展示。
进一步，以GEL/PAA-GL有机水凝胶为电解质及支撑基底，结合可拉伸碳基微型电极的印刷，实现了多功能微型器件(压阻式应变传感器、超级电容器)的概念验证与性能展示。这些器件展现了优异的性能，包括①柔韧性，预拉伸200%，器件拉伸至300%仍可保持80%的电容容量。②自修复，自修复后仍可实现可拉伸性和电学性能。③可降解，3小时内器件可在柠檬酸钠溶液中室温降解。④长期稳定，器件在6个月后仍能保持一定的柔韧性和压阻传感性能。
图3. 以GEL/PAA-GL凝胶电解质制备的微型压阻式应变传感器性能展示。
图4. 以GEL/PAA-GL凝胶电解质制备的可拉伸微型超级电容器电化学性能及可修复，可降解性能展示。
视频：室温放置超过6个月之后的有机水凝胶柔性和导电性的展示
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Stretchable, Healable, and Degradable Soft Ionic Microdevices Based on Multifunctional Soaking-Toughened Dual-Dynamic-Network Organohydrogel Electrolytes
Lvye Fang, Jiacheng Zhang, Wenjin Wang, Yiling Zhang, Fan Chen, Jianhua Zhou, Fubin Chen, Rui Li, Xuechang Zhou, Zhuang Xie*
ACS Appl. Mater. Interfaces, 2020, 12, 56393–56402, DOI: 10.1021/acsami.0c14472
Publication Date: December 4, 2020
Copyright©2020 American Chemical Society
（本稿件来自ACS Publications）
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