表面等离子体共振作用（SPR）和光热转换效应（PTC）因其在化学、物理、生物等领域的应用而受到广泛关注，这其中，具有更高的表面原子活性和更多的缺陷及空位的非晶纳米材料，在SPR和PTC领域具有巨大的潜力。二氧化碳是温室气体的重要组成部分，如何将其变废为宝，是科学技术领域一个重要命题。目前在制备非晶纳米材料领域，超临界CO2展示了其独特魅力。采取自上而下的方法，超临界CO2不仅能够有效破坏材料层间的范德华力，形成二维纳米结构，同时还能破坏层内原子的有序排布，形成二维非晶结构。
郑州大学许群教授课题组继发现利用超临界CO2自上而下制备系列二维非晶材料，近日又首次报道超临界CO2能够有效辅助自下而上合成二维非晶MoO3-x纳米片。研究发现在自下而上合成过程中，大量的二氧化碳分子吸附在样品的表面，有效抑制了MoO3-x晶体的各向异性生长，使得原本生长成大尺寸条带状结构的MoO3-x样品被控制为仅两原子层厚度的二维纳米片。同时，由于二氧化碳的吸附及其超薄的二维结构，生成的MoO3-x纳米片的结晶动力学被有效抑制，保证了即使在较高的反应温度，其依然能保持完全的非晶态结构。进一步的研究发现随着反应过程中超临界CO2压力的增加，所制备的样品尺寸和结晶度都会随之增加，这一结果与自上而下的合成路径完全相反。通过改变制备过程中超临界CO2的压力能够有效调节样品的生长速度，从而控制材料的形貌和结晶度，使其表现出不同SPR及PTC的响应。
Figure 1. (a) Schematic illustration of the samples prepared at different SC CO2 pressures. The insert: photos of the samples prepared at different SC CO2 pressures. (b, c) TEM of the SC-0 and SC-8, respectively. (d-g) HRTEM images of the SC-8, SC-12, SC-16 and SC-20, respectively. Insert in (d) is the corresponding SAED pattern.
Figure 2. (a) UV–Vis–NIR diffuse reflectance spectra of commercial MoO3, SC-0 and SC-8. (b) Temperature change of different samples under 808 nm laser irradiation for 720 s.
该研究不仅扩展了超临界CO2用于合成二维非晶纳米材料的方法，还揭示了在超临界流体状态下压力对样品形貌、结构和非晶化机制的作用，为今后设计和优化具有特定功能的非晶纳米材料提供了新的可以借鉴的思路。研究工作近期发表在美国《物理化学快报》（The Journal of Physical Chemistry Letters）上，第一作者是郑州大学的博士后葛天培和硕士研究生魏兆博，通讯作者是郑州大学许群教授。
CO2-Assisted Synthesis of 2D Amorphous MoO3–x Nanosheets: From Top-Down to Bottom-Up
Tianpei Ge, Zhaobo Wei, Xiaoli Zheng, Qun Xu*
J. Phys. Chem. Lett., 2021, 12, 1554–1559, DOI: 10.1021/acs.jpclett.1c00012
https://www.x-mol.com/university/faculty/35064
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