锂硫电池具有高的理论比容量 (1675 mAh/g) 和高能量密度 (2600 wh/kg)，有望成为高效的新一代储能体系之一。然而，多硫化物的溶解和穿梭效应及充放电时体积变化等问题依旧制约着锂硫电池的进一步发展。目前，许多报道表示将硫限制在导电碳材料中可以缓解这些问题，这虽然改善了电池的电化学性能，但是由于非极性碳和多硫化物之间的相互作用较弱，导致其反应动力学和循环稳定性仍然不够理想。为此，设计新型硫正极结构材料来改善多硫化物的吸附及催化转化能力就显得尤为重要。
近日，华南师范大学的王新副研究员联合滑铁卢大学的陈忠伟院士开发了一种新型的MXene/CNT分级中空微球电催化剂，并通过拉伸应变效应调控了Mxene片层表面的电子结构，增强了对多硫化锂的吸附力，改善了多硫化物的氧化还原反应进程，显著提升了硫正极的电化学性能。该研究利用喷雾干燥法使得MXene表面充分接触氧气形成均匀氧化层，其引起的内应力使得Ti-Ti键拉伸，导致Ti原子的d带中心向费米能级方向上移，从而增强了Ti原子对多硫化锂的吸附能力，并提升其对多硫化物的催化转化效率。此外，添加的碳纳米管不仅提高了整体复合材料的电导率，实现了电荷的快速传输，还防止了MXene纳米片的二次堆叠。基复合材料中的大孔隙网络可以减缓锂化过程中的体积膨胀，保证Li+的快速扩散。同时，MXene/CNT相互连接的结构不仅暴露了更多的电极/电解质界面，而且建立了开放而坚固的结构，提供了强有力的硫固定能力和良好的结构稳定性。基于TS-Ti3C2/CNT的结构优势，可以实现高效吸附、快速扩散和快速催化转化过程。因此，S@TS-Ti3C2/CNT复合硫正极材料表现出了优异的性能，比如高达8 C的倍率能力，每循环0.08%的低容量衰落率等。该研究不仅介绍了一种新型复合材料作为实现优异Li-S性能的多功能硫固定剂，而且还展示了一种新的方法，通过应变工程来调整锂硫电催化剂的化学/物理性能，以达到理想的多硫化物催化活性和转化能力。
图1. 应力调控MXene的电子结构解析及其对多硫化物催化转化能力的作用机制。
图2. MXene/CNT的材料结构相关形貌及微观表征。
图3. MXene/CNT的材料结构相关物理表征。
图5. MXene/CNT复合材料的电化学性能图。
Strain Engineering of a MXene/CNT Hierarchical Porous Hollow Microsphere Electrocatalyst for a High‐Efficiency Lithium Polysulfide Conversion Process
Xin Wang, Dan Luo, Jiayi Wang, Zhenghao Sun, Guoliang Cui, Yuxuan Chen, Tong Wang, Lirong Zheng, Yan Zhao, Lingling Shui, Guofu Zhou, Krzysztof Kempa, Yongguang Zhang, Zhongwei Chen
Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202011493
王新：华南师范大学副研究员，主要研究方向为新能源材料与器件。获得教育部自然科学奖一等奖，主持国家自然科学基金、广东省自然科学基金、广东省新型研发机构等项目；已申请专利66件，授权发明专利16件，并以第一作者或通讯作者发表论文60篇，被引次数2700 次，H 值为 25。相关代表性研究成果以第一作者或通讯作者发表在Nat. Commun.，J. Amer. Chem. Soc.，Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Energy Mater.，Appl. Catal. B, Energy Storage Mater. 等行业高水平期刊上。
陈忠伟：加拿大滑铁卢大学化学工程系教授，滑铁卢大学电化学能源中心主任，加拿大国家首席科学家(CRC-Tier 1), 国际电化学能源科学院副主席，加拿大工程院院士，加拿大皇家科学院院士，全球高被引科学家。陈忠伟院士研究团队常年致力于燃料电池，金属空气电池，锂离子电池，锂硫电池，锂硅电池，液流电池等储能器件的核心材料和系统的研发和产业化。近年来在Nat. Energy, Nat. Nanotech., Nat. Commun., Angew. Chem., Adv. Mater., Energy. Environ. Sci.等国际知名期刊发表SCI论文350余篇，被引 30000余次, H-index 指数88，并担任ACS applied & Material Interfaces副主编。
https://www.x-mol.com/university/faculty/65817
http://chemeng.uwaterloo.ca/zchen/
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