不同形式能量间的高效转换是科学与技术发展的一个核心问题。作为一种重要的化学测量手段，基于光到电转换的光电化学和基于电到光转换的电化学发光方法已被广泛用于临床100多种疾病（包括癌症）相关标志物的高灵敏检测，这其中，发展高性能光电活性材料是光电传感的物质基础。
氮化碳是一种具有类石墨结构的二维聚合物材料，由于具有良好的物理化学稳定性、独特的化学结构和电子能带结构，近年来被广泛应用于人工树叶（光合成）和工业催化等领域。在前期的工作中，东南大学张袁健教授课题组另辟蹊径发现氮化碳在光电传感领域具有十分诱人的应用前景，利用氮化碳发展了针对遗传物质DNA损伤等多种疾病相关小分子和标志物的超高灵敏度光电检测新原理、新方法。在此基础上，深入探索分子水平上氮化碳在光、电化学反应过程中的基本功能单元具有重要的意义，有望进一步推动氮化碳的理性制备和充分释放其优异的光电特性，提高传感性能。然而，由于氮化碳制备和分子结构的复杂性，使得该项研究充满挑战。
针对这一问题，张袁健教授课题组通过微波和质谱等合成、表征手段成功制备、分离和鉴定了氮化碳的两种基本分子单元，即完全聚合的七嗪环M1片段和未完全聚合的M2片段。进一步通过实验和南京大学马海波教授课题组理论计算揭示了光催化氧化过程中M1和M2分别在光吸收和电荷分离方面起主导作用，氧气分子则主要通过与M2发生电子耦合参与到光激发过程。深刻理解氮化碳每个基本功能单元的关键动力学过程和协同效应，将为探索“自下而上”制备高活性氮化碳和其他类似高分子催化剂在光电传感、光催化能源转换和环境治理等方面提供指导。
相关结果近期发表在Nature Communications 上，东南大学博士研究生黄超锋（现石河子大学副教授）、博士研究生马进和南京大学博士研究生温亚平为共同一作，张袁健教授和马海波教授为共同通讯作者。
Unraveling Fundamental Active Units in Carbon Nitride for Photocatalytic Oxidation Reactions
Chaofeng Huang,‡ Yaping Wen,‡ Jin Ma,‡ Dandan Dong, Yanfei Shen, Songqin Liu, Haibo Ma*, Yuanjian Zhang*
Nat. Commun., 2021, 12, 320, DOI: 10.1038/s41467-020-20521-5
张袁健，1998年-2007年在南京大学基础学科教学强化部和中国科学院长春应用化学研究所学习，获学士和博士学位，2008年起先后在德国马普胶体界面研究所和日本国立物质材料研究所国际青年科学家中心从事科研任博士后和ICYS Researcher，2012年起受聘于东南大学化学化工学院，任教授、博士生导师，曾先后入选国家级青年人才和国家级人才项目。长期从事基于富碳材料的分子传感研究，已在J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Nat. Commun.、CCS Chem.、Anal. Chem.等期刊发表论文100余篇。研究成果受到国内外同行的广泛关注，所发表论文被引用10000余次，H-index 49。
https://www.x-mol.com/university/faculty/19298
马海波，1998年-2007年在南京大学基础学科教学强化部和南京大学化学化工学院学习，获学士和博士学位，2007-2009年受德国洪堡基金资助在德国亚琛工业大学物理系从事博士后研究，2010年起受聘于南京大学化学化工学院，任教授、博士生导师。长期从事强关联与复杂体系激发态的量子化学方法发展、程序开发及应用研究，已在Nat. Electron.、Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、Chem. Sci. 等期刊发表论文70余篇，先后获国家自然科学基金优秀青年基金（2017）、中国化学会唐敖庆理论化学青年奖（2018）、教育部自然科学一等奖（2019，排名第4）等学术奖励和项目资助。
https://www.x-mol.com/university/faculty/11575
https://itcc.nju.edu.cn/haibo/
本文版权属于X-MOL（x-mol.com），未经许可谢绝转载！欢迎读者朋友们分享到朋友圈or微博！
长按下图识别图中二维码，轻松关注我们！
点击“阅读原文”，查看 化学 • 材料 领域所有收录期刊
X-MOL资讯