锂金属负极由于极高的理论比容量、较低的电化学电势等优点，成为近年来储能领域的研究热点。然而，由于充放电过程中锂枝晶的生长造成的安全性问题以及低的库伦效率，导致锂金属的实际应用仍然受到一定限制。通过探索兼容的电解液体系、设计三维的储锂结构、以及构筑功能化的SEI界面可以有效地抑制锂枝晶的生长。其中，三维的多孔碳材料作为储锂结构，可以有效地降低局部的电流密度、缓解充放电过程中的体积膨胀和结构应力，表现出比较优异的电化学性能。另外，一些亲锂基团的修饰，如氮掺杂碳，可以有效地调控锂金属的成核与生长。此外，一些金属可以与锂形成一系列固溶体，表现出高的锂扩散系数和低的锂沉积能垒，从而抑制锂枝晶的生长。然而，如何有效地结合这些不同结构和组成优势，来实现高性能锂金属负极的设计仍然具有很大挑战。
近日，新加坡南洋理工大学的楼雄文教授课题组通过多步骤的合成方法，构造了一类分级的三维的氮掺杂Zn/C复合纤维结构，表现出较好的电化学性能。研究者通过静电纺丝技术构造了PAN/PS-Zn(Ac)2纤维；随后，通过在二甲基咪唑乙醇溶液中的浸置反应，得到ZIF-8包覆的ZIF‐8@PAN/PS‐Zn(Ac)2纤维；经过随后的高温热解，获得了分级的三维的氮掺杂Zn/C复合纤维结构（CC-Zn-CMFs）。这一材料表现出多功能的结构和组成优势：（1）三维高导电性碳纤维可以有效地降低局部电流密度；（2）分级的碳盒子负载的中空多通道纤维结构可以有效地缓解电化学反应过程中的体积变化和结构应力；（3）亲锂的氮掺杂碳可以实现金属锂的选择性成核和生长；（4）功能化的金属锌可以与锂形成固溶体界面层，表现出高的锂扩散系数和低的锂沉积能垒。基于这些优势，所构筑的CC-Zn-CMFs作为储锂载体表现出优异的电化学性能。CC-Zn-CMFs电极在1到5 mA cm-2的不同的电流密度下均可以实现超过500周的循环；同时，CC-Zn-CMFs-Li对称电池可以实现2000小时的稳定循环；基于CC-Zn-CMFs-Li负极和LiFePO4正极的全电池也表现出优异的倍率性能和循环稳定性。这一研究结果提供了一种制备高性能多功能的三维储锂载体的新方法，为锂金属负极的发展和应用，以及复杂分级结构材料的设计提供了新的思路。
图1.（a）CC-Zn-CMFs三维多通道纤维的合成过程示意图。（b-g）扫描和透射电镜表征：（b-d）PAN/PS-Zn(Ac)2纤维，（e-g）ZIF‐8@PAN/PS‐Zn(Ac)2纤维。
图2.（a-l）扫描和透射电镜表征：（a-h）CC-Zn-CMFs，（i-l）Zn-CMFs。CC-Zn-CMFs和Zn-CMFs的（m）拉曼光谱，（n）热重曲线，（o）N2吸脱附曲线。
图3. 金属锂在CC-Zn-CMFs电极上的沉积行为研究。
这一成果近期发表在Angewandte Chemie International Edition 上，通讯作者是楼雄文教授。
Nitrogen-Doped Amorphous Zn-Carbon Multichannel Fibers for Stable Lithium Metal Anodes
Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202100471
http://www.x-mol.com/university/faculty/35053
https://personal.ntu.edu.sg/xwlou/
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