【纳米】ACS Nano┃探究石墨烯宏观自组装材料中“尺寸困境”的起源- 大数跨境

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【纳米】ACS Nano┃探究石墨烯宏观自组装材料中“尺寸困境”的起源

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2021-03-23

导读：近日，浙江大学高分子系许震研究员以氧化石墨烯膜的制备过程为实验模型，揭示了二维大分子组装材料的“尺寸困境”的结构与形成起源，明确了氧化石墨烯膜材料的“大尺寸带来高强度”的正尺寸效应。

英文原题：The Origin of the Sheet Size Predicament in Graphene Macroscopic Papers

通讯作者：许震，浙江大学

作者：Jiahao Lin（林佳豪）, Peng Li（李鹏）, Yingjun Liu（刘英军）, Ziqiu Wang（王子秋）, Ya Wang（王亚）, Xin Ming（明鑫）, Chao Gao（高超）, and Zhen Xu（许震）

材料基本构筑单元的尺寸对其性能产生重要影响即尺寸效应。随着对纳米材料认识加深和自组装技术的发展，如何将纳米基元的优异性能继承到宏观组装体上成为必须逾越的阻碍。其中，尺寸效应在纳米组装材料中表现尤为明显，并成为材料设计的重要指导。然而，对于石墨烯组装材料，其尺寸效应呈现出了两种截然相反的趋势：一个是正尺寸效应，即石墨烯片越大强度越高；另一种是反尺寸效应，石墨烯尺寸越大强度越弱。这一材料结构与性能认识的“尺寸困境”困扰了石墨烯材料的制备与性能的提升（图1）。

图1. 石墨烯膜强度的“尺寸困境”问题。

近日，浙江大学高分子系许震研究员以氧化石墨烯膜的制备过程为实验模型，发现了尺寸效应由二维片的褶皱特征决定，提出了二维大分子溶液干燥过程中的“皮层褶皱”是尺寸困境的形成原因，发现了皮层褶皱遵循薄板屈曲的变形机制；同时利用“插层塑化拉伸”方法进行了褶皱重整，消除了反尺寸效应，明确了氧化石墨烯膜材料的“大尺寸带来高强度”的正尺寸效应。

这项工作通过实验跟踪和理论分析，发现了氧化石墨烯溶液干燥过程中的“皮层褶皱（skin wrinkling）”是形成褶皱的主要机制（图2）。二维分子尺寸增大，皮层效应越明显，进而形成更大的褶皱和更多的结构空隙，这些结构使得氧化石墨烯膜表现出“反尺寸效应”，是尺寸困境的结构起源。精细分析表明褶皱的两个重要几何特征，即宽度（y）与长度（X），符合标度关系y～X^0.74（图3）。其次，利用“插层塑化拉伸”方法进行了褶皱重整，消除了反尺寸效应，确定了正尺寸效应是石墨烯宏观材料真实的尺寸与力学性能关系（图4）。