近日,吉林大学的苏星光、马强团队基于自发光法拉第笼材料和磁性仿生囊泡的协同作用构建了检测野生型Kras基因的电致化学发光传感器。
电致化学发光技术由于具有较低的背景信号和较高的检测灵敏度而被广泛应用于化学分析、核酸检测、临床诊断和细胞成像。电致化学发光机理是在一定电压激发下,电子转移产生的激发态产物变为基态物质并产生光信号。然而,在电致化学发光传感系统中,附着在电极上的纳米材料、DNA杂化结构、细胞等物质可能远远超出了外亥姆霍兹平面的范围,这导致电子隧穿的可能性大大降低,同时电子传输效率低下,这是电致化学发光传感系统中存在的瓶颈问题之一。因此研究改善发光材料和电极表面之间有效电子传输距离是十分重要的。
作者首次基于自发光法拉第笼材料与磁性仿生囊泡构建了智能电致化学发光传感体系。钛碳化铝作为一种三元过渡金属碳化物相材料,具有金属材料和陶瓷材料的双重特性。因此,他们制备了掺有银纳米粒子的钛碳化铝纳米片作为自发光的法拉第笼材料。一方面,其具有较大比表面积、优异的导电性和屏蔽性能,可以作为法拉第笼材料与电极表面接触并成为电极的一部分。趋肤效应使电子能够在电极表面和法拉第笼之间自由流动,并有效扩展了外亥姆霍兹平面,最终导致令人满意的电子隧穿效率。另一方面,掺银纳米粒子的钛碳化铝纳米片具有发光性能,可以直接用作电致化学发光探针并提高了传感器的灵敏度。与此同时,磁性仿生囊泡的引入可以完美地解决捕获DNA移动效率低的问题,并与法拉第笼材料紧密配合,从而极大提高3D纳米机器的检测效率。自发光法拉第笼材料与磁性仿生囊泡两者的协同作用,提高了传感器的灵敏度,实现了对目标野生型Kras基因的超灵敏测定(范围为1 fM至50 pM)。该传感系统用于检测结直肠癌组织中野生型Kras基因的效果令人满意。

图1. 基于自发光法拉第笼材料和磁性仿生囊泡的电致化学发光生物传感器示意图。

图2. 生物传感器在肿瘤组织和癌旁组织中对目标DNA的检测结果。
基于法拉第笼与磁性仿生囊泡协同作用提高检测灵敏度的策略为电致化学发光传感领域提供了新的思路,具有广阔的发展前景。
这一成果近期发表在Analytical Chemistry。第一作者是吉林大学博士研究生聂逸馨。
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Rational Fabrication of a Smart Electrochemiluminescent Sensor: Synergistic Effect of a Self-Luminous Faraday Cage and Biomimetic Magnetic Vesicles
Yixin Nie, Peilin Wang, Zihui Liang, Qiang Ma, Xingguang Su
Anal. Chem., 2021, DOI: 10.1021/acs.analchem.1c00814
导师介绍
苏星光
https://www.x-mol.com/university/faculty/10849
马强
https://www.x-mol.com/university/faculty/10954