由于其独特的结构和表面性质，具有层状结构的过渡金属硫化物（例如：MoS2）被研究者们广泛研究。MoS2的层与层间通过弱的范德华力连接，拥有较大的层间距，有利于Na+嵌入。作为负极材料时，其理论比容量高达670 mAh g-1。但是，MoS2基负极材料较低的离子电导率以及较大的体积变化等问题严重影响了电池的电化学性能。研究发现，单层的MoS2不仅可以释放更多的面内活性位点，提供更多的表面赝电容，而且能够有效地缩短离子/电子的传输路径，促进反应动力学。除此之外，具有大的比表面积、均一的孔径、大的孔容等特性的有序介孔电极材料可以为Na+的存储提供更多的活性位点和更多的传质通道，从而加速电极的反应动力学。
近日，武汉大学高等研究院顾栋教授团队设计了一种简单高效的双模板策略，以未除去孔内表面活性剂的介孔二氧化硅（如SBA-15-P123）为模板，制备得到单层二硫化钼/碳有序介孔复合材料（SMSC-1-Mo-2）。结合SAXS、XRD、SEM、TEM以及氮气吸脱附、EXAFS等多种表征手段对复合材料的形貌以及组成进行了分析。结果表明这种独特的单层二硫化钼/碳有序介孔复合材料具有较高的比表面积、均一的孔径、以及较大的孔体积等优点。由于硫脲的使用，在单层二硫化钼形成的过程中，会导致部分氮元素的掺杂。此外，该工作还通过一系列对照实验对单层二硫化钼/碳有序介孔复合材料的形成机理进行了探究。
图1. SMSC-1-Mo-2的制备流程图，以及相应的SAXS、XRD、氮气吸脱附测试、SEM、TEM以及元素mapping等表征结果。图片来源：Adv. Mater.
图2. SMSC-1-Mo-2负极的储钠性能测试。图片来源：Adv. Mater.
单层的二硫化钼既可以提供更多的活性位点，又大大缩短了离子/电子的传输路径；介孔结构可以提供更多的空间缓解电极材料在充放电过程中的体积效应，保证电极的循环稳定性；导电碳基底不仅可以提高电极材料的导电性，而且在循环充放电过程中，能够有效地缓解单层二硫化钼二次堆叠的问题；较大的比表面积和孔体积有效地增大了电极材料和电解液之间的接触面积，提供了更多的表面活性位点，从而有利于倍率性能的提高。得益于优异的结构特征，作为钠离子电池负极材料时，SMSC-1-Mo-2负极在5.0 A g-1的电流密度下，经过2500次循环后，依然能够保持310 mAh g-1的可逆比容量。
图3. SMSC-1-Mo-2负极的充放电机理研究。图片来源：Adv. Mater.
图4. SMSC-1-Mo-2负极的DFT计算结果。图片来源：Adv. Mater.
随后，该工作通过一系列原位、非原位测试以及理论计算等手段，系统地研究了SMSC-1-Mo-2负极材料的储能机制。这种安全、环保、方便、可控的合成方法也为其他单层过渡金属硫化物/碳介孔复合材料的制备提供了可行的解决方案。
这一成果近期发表在国际顶级期刊Advanced Materials 上，文章的第一作者是武汉大学高等研究院博士研究生张星。
A Versatile Preparation of Mesoporous Single Layered Transition Metal Sulfide/Carbon Composites for Enhanced Sodium Storage
Xing Zhang, Wei Weng, Hao Gu, Zibo Hong, Wei Xiao, Feng (Ryan) Wang, Wei Li, Dong Gu*
Adv. Mater., 2021, DOI: 10.1002/adma.202104427
顾栋，武汉大学教授，博士生导师。2001-2006年本科就读于复旦大学历史系和化学系。2006-2011年博士就读于复旦大学化学系。2011-2017年在德国马克斯-普朗克煤化学研究所（Max-Planck-Institut für Kohlenforschung）工作。2017年9月起就职于武汉大学。曾经入选德国洪堡学者和国家海外人才引进计划。
研究方向专注于功能介孔材料的设计、合成及其在多相催化和能源领域的应用。迄今在JACS、Angew. Chem.、Adv. Mater.和Chem. Soc. Rev.等期刊发表论文60余篇，引用9000余次，H-index = 38。任《物理化学学报》青年编委。
https://www.x-mol.com/university/faculty/67123
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