大量研究表明，贵金属纳米颗粒（如Ag、Au 和 Cu）在光激发下产生的等离基元共振可以直接驱动光化学反应。然而，贵金属表面等离激元结构在催化领域的广泛应用受其化学反应活性的影响，以至于人们提出了将等离激元与催化活性较高金属相结合以提高纳米结构的催化活性，但如何控制等离子体/非等离激元界面能量转移以及其物理机制仍不清楚。明确和如何控制等离激元纳米结构中能量和电荷载流子流动的机制，对提高等离基元共振驱动的光催化化学反应中光能转换效率至关重要。目前，大量研究是关注如何控制在等离激元纳米颗粒中能量流，但对于等离基元共振驱动的光催化系统中，能量在等离激元单颗粒中时间和空间上分布并不清楚。
近日，西南大学的黄承志教授团队利用暗场显微镜成像和数字图像编码技术，通过对等离激元单颗粒表面上对巯基苯胺氧化成二巯基偶氮苯的过程监控，将等离激元纳米颗粒的光散射信号转换为纳米颗粒上电荷密度变化，准确量化了在光催化反应中等离激元纳米颗粒中的能量电荷数量，定量分析了能量在等离激元中的时间分布，揭示了在光催化反应中等离激元纳米颗粒-吸附物系统中能量电荷激发和流动的微观机制。
图1. 等离激元单颗粒上能量流的定量分析。图片来源：ACS Catal.
研究表明，在相同时间间隔内，银纳米颗粒失电子量远大于金纳米颗粒的失电子量，说明在以银纳米粒子为催化剂的光催化体系中，在同一时间内到达吸附分子的能量电荷比金纳米颗粒大得多。这表明银纳米颗粒具有更好的光催化活性。
图2. 光催化反应中金银单颗粒上随时间分布的能量电荷。图片来源：ACS Catal.
该研究结果近期发表在ACS Catalysis 上，论文第一作者是西南大学计算机与信息科学学院周骏副教授，西南大学药学院黄承志教授为通讯作者。
Energy Flow during the Plasmon Resonance-Driven Photocatalytic Reactions on Single Nanoparticles
Jun Zhou, Wei He, Hui Liu, Cheng Zhi Huang
ACS Catal., 2022, 12, 847−853, DIO: 10.1021/acscatal.1c04919
西南大学药学院教授、博士生导师，新世纪百千万人才工程国家级人选、重庆“巴渝学者”特聘教授。相继承担了包括国家杰出青年科学基金、国家自然科学基金重点、面上以及973课题等国家、省部级项目30余项。获得国家授权专利10余项，已在Angew. Chem. Int. Ed.、ACS Nano、Chem. Sci.、Adv. Func. Mat.、Anal. Chem.和中国科学-化学等刊物上发表SCI收录学术论文500余篇，SCI引用19000余次，H-因子70。编著《弹性光散射光谱分析》（Elastic light scattering spectrometry）（中文版，科学出版社；英文版，科学出版社-De Gruyter）专著一部、主编《基础分析化学》和《基础仪器分析》（科学出版社）教材各一部。研究方向是共振光谱学与光谱分析（Resonance spectroscopy and spectrometry），涉及到共振光散射光谱分析、共振能量转移光谱分析、等离激元共振光谱分析等。
https://www.x-mol.com/university/faculty/13972
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