随着全球气候变暖的现状，控制碳排放是世界各国共同应对气候变化问题刻不容缓。我国将“碳达峰”和“碳中和”作为“十四五”污染防治攻坚的重要目标。二氧化碳（CO2）还原作为解决“碳中和”的一种有效途径吸引了国内外学者的关注。CO2电化学还原反应在减少CO2排放和满足能量需求方面具有双重作用，通过催化电还原与水中氢的结合，CO2可以转化为有用化学品，如甲烷（CH4）和乙烯（C2H4）等产物。发展对单一碳氢化合物或含氧化合物产品具有高选择性的催化剂体系对于实现CO2电催化转化为高价值化学品的工业应用至关重要。
目前，铜是唯一已知的可以将CO2转化为高级烃和含氧化合物的金属催化剂。但是，成本昂贵的铜基催化剂具有不同的选择性，这极大限制了实际应用。设计具有出色 CO2到 CH4转化效率的活性和选择性电催化剂是迫切需要的，这仍然是一个挑战。
上海大学王亮团队提出了一种表面电荷调控策略对石墨烯量子点结构的原位胺基功能化，用于高效CO2到甲烷的转化。他们设计合成了无定型和高度结晶（介于无定型和单晶之间）两种类型胺基官能团功能化的石墨烯量子点。这两种类型的石墨烯量子点都获得高选择性的CO2电转化成甲烷性能，说明胺基功能化策略通用于不同晶体结构纳米级碳催化剂。他们开发的胺基功能化石墨烯量子点在甲烷偏电流密度超过170 mA cm-2时表现出50-63%的CO2到甲烷选择性，接近甚至优于最先进的铜基催化剂。系统分析表明，甲烷产率随胺基官能团含量呈正向线性变化，从而证实了胺基官能团在石墨烯量子点电催化还原CO2生成甲烷中的重要作用。
图1. 胺基功能化石墨烯量子点对二氧化碳电还原的活性和稳定性。图片来源：Adv. Mater.
这一成果近期发表在Advanced Materials 上，莱斯大学Ram Manohar Yadav、辛辛那提大学李正源和张天宇博士为共同第一作者，上海大学王亮副研究员、莱斯大学Pulickel M. Ajayan教授和辛辛那提大学Jingjie Wu为共同通讯作者。
Amine-Functionalized Carbon Nanodot Electrocatalysts Converting Carbon Dioxide to Methane
Ram Manohar Yadav, Zhengyuan Li, Tianyu Zhang, Onur Sahin, Soumyabrata Roy, Guanhui Gao, Huazhang Guo, Robert Vajtai, Liang Wang, Pulickel M. Ajayan, Jingjie Wu
Adv. Mater., 2021, DOI: 10.1002/adma.202105690
王亮，上海大学环境与化学工程学院副研究员，博士生导师。2009-2014年在上海大学完成博士学业和博士后研究，随后留校任教，师从俄罗斯工程院和自然科学院双外籍院士，国家杰青，长江学者吴明红教授。2018年起在美国莱斯（RICE）大学以Research Scientist身份从事研究工作，合作导师为世界著名材料学家Pulickel M. Ajayan教授。一直从事碳纳米功能材料的绿色可控制备与应用相关研究工作，主持了国家自然科学基金面上项目和青年项目等多项基金。近年来在Sci. Adv.、Nat. Commun.（3篇）、ACS Nano、Adv. Mater.（2篇）和Angew. Chem.等期刊上发表SCI论文60余篇，其中ESI高被引论文5篇，封面论文6篇，论文他引次数超过3000次（Google Scholar）。2016年入选上海市青年科技英才扬帆学者，2017年获上海市属高校青年教师教学案例大赛二等奖，同年获上海大学蔡冠深优秀青年教师称号。
https://ece.shu.edu.cn/info/1144/2514.htm
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