二氧化碳捕获和储存技术有望限制人类活动产生的二氧化碳排放，促进实现碳中和的目标。气阀被广泛应用于二氧化碳气流的控制，然而，目前的气阀多数为物理机理调控，化学机理调控的气阀面临重大挑战。那么，是否能够开发对二氧化碳进行自适应调节行为的气体控制系统呢？近日，厦门大学的侯旭团队通过研究质子化诱导的液体门控系统，制备了一种自适应性的二氧化碳响应阀门。
近年来，增加的化石燃料消耗导致大气中二氧化碳浓度上升，这是全球气候变化的原因之一，也是自然和人类面临的最紧迫的问题之一。减少人为CO2排放的一个有效的途径是CO2捕获和储存，此技术有助于实现碳中和的目标，因此，引起了越来越多的关注。追求可自适应性、绿色环保、低成本、高性能的气阀来控制CO2气流将成为一种重要趋势。目前，隔膜阀和活塞阀是气阀的两种主要类型。随着应用对特定气流控制精度要求的提高，传统的气体阀门受到了限制，例如其机械部件的尺寸和机械不稳定性。使用液体来建造气流控制的响应式门控，可以为包括气体阀门在内的各种应用场景提供新的机会。毛细管稳定的液体可以可逆地密封系统中的气体通道，并在应用压力下重新配置，以打开气体通道。另外，值得注意的是，最近开发的物理响应式液体门控气体阀门具有可移动、可调控和耐腐蚀的优点，这些阀门受外界因素的调控，比如光、热和力，这些因素会导致液体门的临界跨膜压强发生变化。然而，其很难兼具对特异性气体的响应，这限制了其在二氧化碳捕获方面的应用。
厦门大学团队开发的质子化诱导液体门控自适应阀门很好的弥补了上述缺憾。该系统具有CO2浓度效应，有助于质子化诱导液体门控系统在不同CO2浓度下进行自适应调控行为。本工作研究了用于控制气体输送的特异性响应液体门控，被用于设计CO2化学响应可开关的气体阀门。由于聚(丙二醇)双(2-氨基丙基醚)和油酸的聚合物具有水溶性，且可以在CO2的化学诱导下发生质子化，将其溶于去离子水作为门控体系的功能液体。如果输送气体为氩气、氮气和氧气，当达到跨膜临界压力时，质子化诱导液体门控处于开放状态。当一定浓度的CO2输送到该系统时，具有表面活性的聚合物会被质子化而导致门控液体的表面张力增加，多孔膜中的微观毛细管力增大，门控系统被关闭（图1）。另外，基于质子化诱导的液体门控制备的气阀通过通入和除去二氧化碳来实现其开关性能。高浓度的CO2将诱导更多聚合物分子发生质子化，导致门控液体的表面张力增加，而液体门控体系的临界跨膜压强随之增加，在低压强时关闭CO2响应气阀。因此，这种CO2响应气阀为高浓度CO2的捕获和储存提供了更多的可能性。
图1. 基于质子化诱导的自适应性液体门控系统的原理图。图片来源：Angew. Chem. Int. Ed.
该CO2响应气阀优异的性能使其可应用于检测高浓度不利于呼吸的二氧化碳气体，使得人们可以逃离危险的环境；也可用于阻止工业废气中高浓度的二氧化碳气体的排放。鉴于其简单绿色的制备方法和优异的性能，该CO2响应气阀有望广泛应用于二氧化碳分离器、探测器、传感器等CO2捕获和储存领域。此外，这一机制还可以进一步扩展到为不同的气体，如二氧化硫、二氧化氮、甲醛等，建造特异性的气体阀门，在工业废气处理方面具有潜在的应用前景。
图2. 基于质子化诱导的液体门控用于CO2化学响应气阀。图片来源：Angew. Chem. Int. Ed.
这一成果近期发表在Angewandte Chemie International Edition 上，文章的第一作者是厦门大学博士后雷津美。
Carbon Dioxide Chemically Responsive Switchable Gas Valves with Protonation-Induced Liquid Gating Self-Adaptive Systems
Jinmei Lei, Yaqi Hou, Huimeng Wang, Yi Fan, Yunmao Zhang, Baiyi Chen, Shijie Yu, Xu Hou
Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202201109
侯旭，厦门大学化学系教授。2011年于国家纳米科学中心取得博士学位，2012年至2015年在美国哈佛大学担任博士后研究员，2016年起就职于厦门大学。
研究领域是界面物理化学、仿生智能材料和膜科学。在相关领域出版了2本国际学术著作，并以第一或通讯作者在国内外顶级学术期刊如Nature, Nat. Rev. Mater., Sci. Adv., Nat. Commun., J. Am. Chem. Soc., Chem. Soc. Rev., Adv. Mater., Angew. Chem. Int. Ed., Natl. Sci. Rev.等上发表论文40余篇。主持、承担过国家自然科学基金、国家重点研发计划“纳米科技”重点专项、福建省战略性新兴产业专项项目、福建省杰出青年科学基金项目等项目。目前，担任固体表面物理化学国家重点实验室青委会会长、国际仿生工程学会青年委员会委员、中国旅美科技协会波士顿分会理事、Cell 旗下Cell Reports Physical Science杂志咨询委员会委员等职务。
https://www.x-mol.com/university/faculty/23513
Q：这项研究最初是什么目的？或者说想法是怎么产生的？
A：如上所述，我们的研究兴趣是界面物理化学与膜科学。本团队曾在2015年提出液体门控的概念，多年以来，团队利用液体来建立气流控制的响应性体系，为包括气阀在内的各种应用场景提供新的机会。本团队关注国家战略方向，希望将课题组的成果应用于碳中和方面。在过去的几年中，团队制备了光、热、力和磁场等响应的液体门控用于气流控制，然而，这些液体门控体系因受外界因素的控制往往给其应用带来极大困扰。为此团队发展了CO2响应的液体门控，探索了通入CO2、排出CO2和不同浓度的CO2对功能液体和液体门控性质的影响，实现了特异性和自适应性的气阀的应用。
A：本项研究中最大的挑战是液体门控体系的选择，以获得在通入和排出CO2时具有不同表面张力的表面活性剂分子。在这个过程中，我们团队在表面活性剂研究方面的经验积累起了至关重要的作用。
此外，这项研究属于交叉学科的研究，我们的团队主要来源于化学和材料专业，因此在环境科学方面存在知识储备不足的挑战，未来希望有相关领域的研究者一起合作将研究推动到更高的层次。
Q：该研究成果可能有哪些重要的应用？哪些领域的企业或研究机构可能从该成果中获得帮助？
A：该气体化学响应性的液体门控系统，实现了自适应二氧化碳的气体阀门的应用，同时将为二氧化碳分离器、探测器、传感器等CO2捕获和储存应用提供更多可能。此外，这一机制还可以进一步扩展到为不同的气体，如二氧化硫、二氧化氮、甲醛等，建造特异性的气体阀门，在工业废气处理方面具有潜在的应用前景。我们相信这项研究成果为相关CO2捕获和储存应用提供了一种性能优异的、并且可产业化制备的气体阀门，将对相关领域的发展产生推动作用。
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