英文原题：Fabry-Perot Mode-Limited High-Purcell-Enhanced Spontaneous Emission from In Situ Laser-Induced CsPbBr3 Quantum Dots in CsPb2Br5 Microcavities
通讯作者：范吉阳，东南大学物理学院
作者：梁天元，刘文杰，刘晓宇，李园园，范吉阳*
具有共振发光的全介电微结构引起了人们的强烈兴趣，在其中光可以被散射、折射、限域或过滤。由于没有贵金属和掺杂氧化物的高光学损耗问题，全介电微结构在紧凑型非相干和相干光发射器件领域有广泛应用。这些微结构材料通常由传统半导体如硅和砷化镓等构成，其应用受到昂贵的制造方法和苛刻的制造条件或低发光可调性等因素的限制。金属卤化物钙钛矿具有优异的光电性能和低成本的合成方法，它们存在大范围的组分、结构和光谱的可调性，这些特点激发了人们对钙钛矿基全介电微结构的研究热情。
近日，东南大学范吉阳教授课题组在Nano Letters 上发表了有关在CsPb2Br5微腔中原位激光诱导产生法布里–珀罗腔模主导的高Purcell效应增强自发辐射的CsPbBr3量子点的研究。由于CsPb2Br5和CsPbBr3晶体之间容易发生相互相变转化，当使用325 nm的紫外连续激光照射CsPb2Br5单晶微米片时，会在微米片内部原位诱导产生CsPbBr3量子点。CsPb2Br5微米片充当天然的法布里–珀罗腔，导致镶嵌在其中的 CsPbBr3 量子点具有多纵模自发辐射。
图1. 激光原位诱导产生的CsPbBr3量子点–CsPb2Br5微腔的光谱表征。
根据量子电动力学理论材料的自发辐射是由真空涨落引起的，其跃迁遵循费米黄金法则。当发光物质位于微腔中时，由于微腔中的光子态密度比自由空间中大，发光物质的位于腔共振频率的自发辐射跃迁几率可被改变，这就是Purcell效应。由于这种效应，激光诱导产生的CsPbBr3 量子点的腔模自发辐射跃迁几率被提高高达287 倍。同时研究表明存在超线性的发光强度–激发强度依赖关系I ( p ) ∝p 2.83，其指数远大于自由空间激子自发辐射的指数，表明在较高光子浓度下腔内会同时产生受激辐射。
图2. 激光原位诱导产生的CsPbBr3量子点–CsPb2Br5微腔的发光示意图、XRD谱、瞬态荧光谱和发光谱以及发光强度随激发功率的变化曲线。
钙钛矿容易被图案化，它们在光电器件、超表面和信息加密等领域具有良好的应用前景。然而，离子束刻蚀、模板辅助结晶、纳米压印、喷墨打印、自组装和前驱体激光加工等常用的图案化方法具有产率较低、成本较高、容易损坏或精度低等局限性。利用文中的方法容易实现微小尺寸的发光材料图案化。在计算机控制的 二维位移平台的辅助下，作者利用 325 nm 激光在 CsPb2Br5微片上绘制出若干种图案。在低功率激光照射下CsPb2Br5微米片表面的形貌未出现明显变化。为了解密激光诱导产生的微图案，对包含图案的矩形区域进行荧光映射，即可看到明亮的绿色发光图案。利用该技术可在微腔内任何位置自由诱导产生荧光发射单元，有望应用于信息存储和加密。CsPb2Br5壳层对CsPbBr3量子点的包裹可极大提高这种结构对水和温度的稳定性，同时能保留量子点的高亮度发光。而镶嵌在CsPb2Br5微米片内的激光诱导产生的 CsPbBr3量子点具有Purcell增强的腔模自发辐射也是这种结构的一个特点。
图3. 激光原位诱导产生的CsPbBr3量子点–CsPb2Br5微腔的反射谱、吸收谱、拉曼谱和图案化应用。
作者实现了利用紫外激光在CsPb2Br5微腔中诱导产生CsPbBr3量子点，并研究了它们的一些发光等光学性质。这些嵌入的钙钛矿量子点表现出法布里–珀罗腔模自发辐射。由于真空涨落导致的Purcell效应使得微腔内的量子点的量子跃迁几率比自由空间提高了两个数量级。在高光子浓度下自发和受激辐射会同时产生，使得发光强度对激发功率的依赖关系呈现超线性。利用激光诱导实现了在 CsPb2Br5 微米片中的发光 CsPbBr3量子点 的图案化。综合考虑到具有量子限制效应的 CsPbBr3量子点的腔模光发射、CsPb2Br5微腔所导致的优异的水和热稳定性以及制备的低成本性，这种全钙钛矿功能结构材料有望在信息存储和加密以及低阈值激光器中获得应用，也可以利用其作为原型体系来研究腔量子电动力学现象。
相关论文发表在Nano Letters 上，东南大学博士研究生梁天元为文章的第一作者，范吉阳教授为通讯作者。
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Fabry-Perot Mode-Limited High-Purcell-Enhanced Spontaneous Emission from In Situ Laser-Induced CsPbBr3 Quantum Dots in CsPb2Br5 Microcavities
Tianyuan Liang, Wenjie Liu, Xiaoyu Liu, Yuanyuan Li, and Jiyang Fan*
Nano Lett., 2021, DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c04025
Publication Date: December 23, 2021
Copyright © 2021 American Chemical Society
范吉阳，东南大学物理学院教授，博士生导师。2006年南京大学物理系获理学博士学位。2012年作为国家公派高级研究学者在美国阿肯色大学物理系从事合作研究。主要研究领域为半导体材料物理和纳米光子学。已在PROG. MATER. SCI. (IF: 39.58)、PHYS. REV. LETT.、NANO LETT.、CHEM. MATER.、SMALL、APPL. PHYS. LETT.、J. PHYS. CHEM. LETT.等国际期刊上发表六十余篇论文。在德国Springer出版社出版学术专著一部（Chapter download 13000余次）。论文和专著已被引用2500余次（Google Scholar）。为七十余种国际学术期刊审稿人。2013年入选教育部“新世纪优秀人才支持计划”。作为完成人之一的项目“半导体微纳结构光致发光机制与拉曼散射研究”获2017年度教育部自然科学奖一等奖。
https://www.x-mol.com/university/faculty/67005
https://physics.seu.edu.cn/2019/0116/c29635a258527/page.htm
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