MicroRNA (miRNA) 被认为是重要的癌症生物标志物，在癌症发展过程中发挥着重要的调节作用。因此，miRNA的精确分析对于早期癌症的诊断是非常必要的。检测miRNA的方法有许多种，其中电化学因具有操作方便、成本低、灵敏度较高等优点受到了广泛的关注。
酶级联反应具有指数放大信号响应的特点。然而，传统方法中酶的分布是随机的，酶的活性位点混乱，酶与酶之间的距离不合适，这些因素导致反应中间体的利用效率低，限制了催化效率。因此，有必要寻找一个使酶空间排列更加有序的支架，以便提高级联催化效率。近年来，DNA因其具有可控性、寻址性和结构可编程性且在纳米尺度上可以调节距离而受到广泛关注。受此启发，探索一种新的空间利用率高DNA纳米结构，对精确调节酶的距离，获得良好的酶级联催化效率具有重要意义。
最近，西南大学化学化工学院的袁若教授和柴雅琴教授课题组开发了一种新型可控制的阶梯状DNA纳米结构介导的级联催化纳米机器，该纳米机器具有高效的模拟酶级联电催化功能，并将其结合目标物诱导的DNAzyme循环放大用于构建灵敏检测miRNA-21的生物传感器。该工作通过调控生成的阶梯状的DNA纳米机器中金纳米粒子（葡萄糖模拟酶）和hemin/G-quadruplexes（过氧化物酶）之间的距离来调节级联催化效率。实验结果表明，当两种模拟酶之间的距离固定在9 nm 即大约27个碱基对时，该传感器中的阶梯状DNA纳米结构达到最佳级联催化效果，在含有葡萄糖的PBS底液中通过差分脉冲伏安法检测hemin的电化学信号可以实现对目标物的灵敏检测。该方案为灵敏监测生物标志物在生物传感分析和早期疾病诊断中的应用提供了一个有前景的方法。
图1. (A) 目标物诱导的DNAzyme循环放大过程示意图; (B) 电化学生物传感器的构建; (C) 电化学信号响应的机理。
这一研究成果于近期发表在Analytical Chemistry 上，文章第一作者为西南大学化学化工学院的硕士研究生朱亮，西南大学化学化工学院袁若教授和柴雅琴教授为通讯作者，相关研究工作得到国家自然科学基金委的支持。
Ladder-Like DNA Nanostructure-Mediated Cascade Catalytic Nanomachine for Construction of Ultrasensitive Biosensors
Liang Zhu, Xiaolong Zhang, Ruo Yuan*, and Yaqin Chai*
Anal. Chem., 2021, DOI: 10.1021/acs.analchem.1c04489
https://www.x-mol.com/university/faculty/13979
https://www.x-mol.com/university/faculty/49928
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