淡水资源稀缺和洁净水供应不足问题推动了全球净水技术的发展。实验层面已证实纳米级的限域空间非均相催化技术是一种高效降解水中有机污染物的方法。纳米限域催化中的限域效应是指当催化反应发生在纳米限域空间时，催化体系的固有性质，如：电子态、电子转移、传质、相行为、反应速率等会发生根本变化，从而改变体系的催化性能。
理论计算表明，当限域空间减小到埃米级别时，埃米限域空间能加强催化体系的电子相互作用，有效扩散和反应，从而提升催化性能。但是，埃米限域催化在实际水净化中的应用仍旧是个挑战。埃米限域通道的构建，催化剂在埃米限域通道内均匀修饰，以及催化活性中心的稳定性等因素均限制了埃米限域催化的实际应用。二维（2D）材料具有原子级厚度，由2D材料组装而成的膜具有多级层状埃米或纳米限域结构。此外，纳米通道内产生的强毛细力（>50 bar）可加速分子在孔道内的运输过程。因此，构建2D材料多级层状限域结构膜是研究埃米限域催化水处理的前沿策略。
近日，清华大学深圳国际研究生院张正华团队在Nature旗下的子刊Nature Communications 上发表研究论文，制备了二维钴晶格掺杂的钛氧化物（Co-TiOx）纳米片，并将其组装成具有多级层状埃米（4.6 Å）限域结构膜。研究结果表明，埃米限域空间内高效暴露活性位点，能加强对过一硫酸盐（PMS）的活化，产生强氧化自由基实现对目标污染物雷尼替丁的长效降解（100%）。有效降解速率高达1.06 ms-1，是传统非均相催化反应体系的105-7倍。此外，Co-TiOx 膜/PMS体系能实现对多种有机物的快速（膜保留时间＜30 ms）高效降解。结合周期性密度泛函理论（DFT）、分子动力学（MD）以及第一性原理分子动力学（AIMD）计算结果分析，埃米限域空间催化不仅能促进PMS的分解，提升自由基的产率，而且能大大缩短自由基至目标污染物的迁移距离，保证自由基在半衰期内与污染物的有效接触，实现自由基的高强度、集约化的空间利用率，进而提高催化效率。此外，埃米限域空间能增强水分子与Co-TiOx之间的氢键作用力，促进分子在埃米限域通道内的快速传质，进而加快催化反应进行。研究发现膜法埃米限域催化的策略同样适用于其他二维材料膜。因此，该工作不仅揭示了埃米限域催化氧化高效快速去除水中有机污染物策略的重要性，也为推动高级氧化法水处理技术的发展提供新思路。
Angstrom-confined catalytic water purification within Co-TiOx laminar membrane nanochannels
Chenchen Meng, Baofu Ding, Shaoze Zhang, Lele Cui, Kostya Ken Ostrikov, Ziyang Huang, Bo Yang, Jae-Hong Kim & Zhenghua Zhang
Nat. Commun., 2022, 13, 4010, DOI: 10.1038/s41467-022-31807-1
张正华，清华大学，深圳国际研究生院，特别研究员/副教授，博士生导师，博士和博士后期间师从美国工程院院士来自澳大利亚新南威尔士大学 (The University of New South Wales)的T. David Waite教授，获得环境工程博士学位及Australian Postgraduate Award。被国际知名期刊Journal of Materials Chemistry A评为2021 Emerging Investigators。兼任Frontiers in Environmental Chemistry期刊副主编，Processes期刊编委，Separations期刊编委，中国海水淡化与水再利用学会青年专家委员会委员，青岛国际水大会专家委员会委员，同是也是深圳市海外高层次人才-孔雀计划，国内高层次人才等。
主要研究方向：1）膜法水处理：功能膜的制备、膜法水/污水处理工艺、膜污染控制及清洗策略；2） 高级氧化法水处理：电化学、限域催化、类芬顿等；3）功能材料的制备及水处理应用：静电纺丝功能材料、碳量子点、功能高分子材料等。
迄今已发表专业顶级期刊SCI论文80余篇，其中第一作者/通讯作者发表超过70余篇（包括以唯一通讯作者发表Nature Communications），全部为JCR一区；并合著Elsevier英文专著3部；申请国内和国际专利15项，已授权7项国内和国际专利；主持和参与科研项目共21项，其中主持16项，包括国家自然科学基金、澳大利亚Linkage重大基础研究项目、国家科技部973项目等。参与行业标准的编写与制定1项。
Email: zhenghua.zhang@sz.tsinghua.edu.cn
博士后招聘（33万/年）：优先膜材料、膜制备、DFT计算等有相关经验的博士，欢迎申请。
点击“阅读原文”，查看 化学 • 材料 领域所有收录期刊
X-MOL资讯