六氟化硫（SF6）作为一种电子气体，具有良好的化学稳定性、耐腐蚀性和电绝缘性，在半导体、电力设备、航空航天、金属加工、医疗等领域应用广泛。但六氟化硫也是《联合国气候变化框架公约》中重点控制的温室气体之一，它的温室效应是二氧化碳的22800倍，《京都议定书》将其列为六大温室气体之一。各行业中使用的六氟化硫仅有一小部分被回收利用，大部分被直接排放到空气中，因此六氟化硫气体的高效回收与减弱其直接排放所导致的温室效应，具有重要的实际意义。传统的吸附剂如碳材料和沸石等，对六氟化硫的吸附容量偏小，且SF6/N2的选择性较低。作为一种新型的多孔材料，多孔配位聚合物，也被称为金属-有机框架（MOF），具有结构多样性和可调的孔结构，在气体吸附分离领域展现出巨大的潜力。
西安交通大学杨庆远教授课题组采用三种不同尺寸的吡啶-羧酸配体构筑了系列具有不同孔结构的MOF材料，研究表明具有一维纳米孔道且孔尺寸与SF6分子动力学直径相近的MOF材料具有良好的六氟化硫捕获效果。材料Ni(ina)2的孔径为0.6 nm，和SF6的分子大小（0.52 nm）非常匹配，因此该材料表现出优良的六氟化硫捕获效果，Ni(ina)2在298 K（0.1 bar）下的SF6吸附量为2.39 mmol/g，其SF6/N2分离比高达375。理论模拟计算和单晶结构解析表明Ni(ina)2框架和六氟化硫分子之间存在较强的作用力，可以从低浓度SF6-N2混合气中选择性地捕获六氟化硫分子。动态突破实验也进一步表明Ni(ina)2具有良好的SF6/N2实际分离效果，该工作为工业上含氟电子气体的捕获提供了思路。
图1. 三种MOF材料的孔道结构及其在298 K（1 bar）下的六氟化硫和氮气的吸附等温线。
图2. 298 K(1 bar)下Ni(ina)2的SF6吸附量及SF6/N2分离比与其他吸附剂的比较。
图3. 基于蒙特卡洛理论模拟和单晶X射线衍射，证实MOF框架和六氟化硫分子间存在较强的C-H…F作用力，从而有利于低浓度SF6气体的捕获。
相关成果发表在《德国应用化学》（Angew. Chem. Int. Ed.）上，并被选为热点论文（Hot paper）。该研究工作由西安交通大学化工学院杨庆远团队完成，博士研究生王少敏为该文章第一作者，杨庆远教授为通讯作者。
Pore-Structure Control in Metal–Organic Frameworks (MOFs) for Capture of the Greenhouse Gas SF6 with Record Separation
Shao-Min Wang, Xuan-Tong Mu, Hao-Ran Liu, Su-Tao Zheng, Qing-Yuan Yang*
Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202207066
杨庆远，西安交通大学教授，博士生导师，陕西省高层次人才，西安交通大学青年拔尖人才，化工学院学术委员会委员。担任中国晶体学会青年委员会委员，陕西省纳米科技学会理事会理事，《Chinese Chemical Letters》（中国化学快报）青年编委。2011年于中山大学获得博士学位，师从苏成勇教授；2011-2018年，作为博士后或访问学者先后在法国斯特拉斯堡大学、爱尔兰利默里克大学和日本京都大学工作，合作导师分别是Jean-Marie Lehn 院士（诺贝尔化学奖得主），Mike Zaworotko院士和Susumu Kitagawa 院士；2018年9月加入西安交通大学工作至今。长期从事晶态多孔框架材料的研究，在 Angew. Chem. Int. Ed.、Science Advances、J. Am. Chem. Soc.等高水平期刊发表论文50余篇，他引2200余次。
https://www.x-mol.com/university/faculty/66029
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