【催化】江苏大学夏杰祥、南理工狄俊ACB：化学键合界面S型异质结促进光催化固氮- 大数跨境

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2022-11-18

导读：江苏大学夏杰祥教授、南京理工大学狄俊教授合作，通过缺陷诱导化学键合界面的产生，从而构筑Bi2Sn2O7/BiOBr（BSOB）S型异质结光催化剂，保留还原型光催化剂本征的强还原能力，从而提升光催化固氮

氨是农业生产和化学合成的重要化学原料。由于N≡N键的高稳定性，氨合成反应目前主要是在高温高压环境下通过Haber-Bosch工艺实现的。为了使固氮反应在更温和节能的条件下进行，光催化有望成为一种替代手段。然而，该催化反应涉及多个电子和质子转移过程，这使得光催化剂的设计具有挑战性。

界面电荷的快速重组被认为是限制光催化固氮效率的主要障碍。开发一种精确且稳定有效的策略来诱导电荷高效分离是具有挑战的。近日，江苏大学夏杰祥教授、南京理工大学狄俊教授合作在Applied Catalysis B: Environmental 上发表研究论文，通过缺陷诱导化学键合界面的产生，从而构筑Bi₂Sn₂O₇/BiOBr（BSOB）S型异质结光催化剂，保留还原型光催化剂本征的强还原能力，从而提升光催化固氮性能。江苏大学夏杰祥教授和南京理工大学狄俊教授分别为本文的通讯作者。

本文通过将表面富氧空位的Bi₂Sn₂O₇（BSO）纳米颗粒设计组装在具有Bi-O空位对的超薄BiOBr（BOB）纳米片上以构建化学键合界面。通过缺陷暴露的Bi和O原子形成新的Bi-O键以加强内建电场，从而构建了Bi₂Sn₂O₇/BiOBr（BSOB）S型异质结。在光照过程中，BOB的导带中的电子迅速与BSO的价带中的空穴重组，富集在BSO的导带中的电子赋予了BSOB强大的还原能力，驱动高效的光催化固氮过程。优化后的BSOB光催化固氮活性显著高于BSO于BOB材料，在纯水中的NH₃生成速率达到459.04 µmol g^-1 h^-1。BSOB可以自发地将中间体裂解为单个吸附的*N，并能有效提供*H。因此，N₂分子可以在BSOB表面通过远端连续加氢模式高效地实现光催化固氮。这项工作为基于缺陷诱导形成化学键合界面的高效S型异质结光催化剂的构筑提供了原子尺度的见解。

图1. 材料的表面原子结构表征。

图2. 光催化固氮性能及机理研究。

图3. 光催化固氮原位测试表征。

图4. 固氮反应过程的理论计算模拟研究。

该论文的通讯作者为江苏大学夏杰祥教授和南京理工大学狄俊教授，第一作者为江苏大学博士生张屹，江苏大学讲师季梦夏协助参与了大量实验工作，扬州大学校聘副教授朱兴旺在理论计算方面给予了很大帮助。

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面）：

Chemical Bonding Interface in Bi₂Sn₂O₇/BiOBr S-Scheme Heterojunction Triggering Efficient N₂ Photofixation

Yi Zhang, Jun Di, Xingwang Zhu, Mengxia Ji, Chao Chen, Yanan Liu, Lina Li, Tiange Wei, Huaming Li, Jiexiang Xia

Appl. Catal. B Environ., 2022, DOI: 10.1016/j.apcatb.2022.122148

作者介绍

夏杰祥江苏大学教授

夏杰祥，博士，教授，博士生导师。中国化学会会员，中国感光学会会员。2006年毕业于江苏大学化学专业，获理学学士学位。2011年毕业于江苏大学环境工程专业，获工学博士学位。2016年2月至2018年3月在美国橡树岭国家实验室进行访问学者研究。现主要从事铋系材料的设计及其在光催化CO₂转化方面的研究。近5年来，以第一/通讯作者已在Nat. Commun., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater., Adv. Energy Mater., Nano Energy, Appl. Catal. B-Environ., Small等国际期刊发表50余篇论文，21篇论文入选ESI-TOP 1%论文。2017年入选英国皇家化学会期刊“Top 1%高被引中国作者”榜单。2019和2021年分别入选科睿唯安全球高被引科学家名单。2020年入选中国化工学会离子液体专业委员会委员；现担任Green Energy & Environment、Chinese Chemical Letters和Chinese Journal of Structural Chemistry期刊青年编委。

狄俊南京理工大学教授

2012和2018年于江苏大学获学士、博士学位。2016-2017年于南洋理工大学进行博士联合培养，2018-2022年于南洋理工大学进行博士后研究，合作导师刘政教授。2022年加入南京理工大学化学与化工学院。目前主要致力于二维材料用于光催化方面的研究。目前已发表一作/通讯(共同)论文60余篇，包括Nat. Commun., Angew. Chem., Int. Ed., Mater. Today, Adv. Mater., Adv. Energy Mater.等。引用10000余次，h-index为55，高引论文18篇。获2019年度江苏省优秀博士学位论文。2019-2022年入选斯坦福大学/Elsevier发表的当年“全球前2%科学家之一”，2021、2022年入选全球学者库公布的“全球顶尖前10万科学家排名”。担任Photocatalysis: Research and Potential编委、Chinese Chemical Letters、Rare Metals青年编委。

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