【能源】哈工大于淼课题组和黄燕课题组在水系碘电池研究领域取得重要进展- 大数跨境

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2022-11-08

导读：哈尔滨工业大学于淼教授课题组和哈尔滨工业大学（深圳）黄燕教授课题组合作，在水系碘电池方面取得了重要进展。该工作首次提出了水系碘正极串联电池的概念

近日，哈尔滨工业大学于淼教授课题组和哈尔滨工业大学（深圳）黄燕教授课题组合作，在水系碘电池方面取得了重要进展。该工作首次提出了水系碘正极串联电池的概念，通过采用有机电极材料作为电池的负极，在饱和氯化钾/碘混合溶液中构建了水系碘正极串联电池，为水系电池碘正极材料充放电过程中的穿梭效应问题提供了有效解决方法，对水系有机||碘二次电池的发展具有重要意义。该工作的理论计算部分与澳大利亚阿德莱德大学Yan Jiao教授合作完成。相关研究成果近日在线发表于国际知名学术刊物《自然•通讯》（Nature Communications），哈工大博士生张子帅为第一作者。

近年来，基于氧化还原化学反应机制来获得具有高能量密度和高功率密度的可充电金属||卤素电池引起了人们的广泛关注。与液态溴和气态氯相比，固态碘（I₂）具有更好的可操作性和（电）化学稳定性。同时，由于其储量丰富、理论容量（422 mAh g⁻¹）高和理论氧化还原电位（I⁰/I⁺：1.07 V vs. SHE）高的优势，I₂成为了一种具有发展潜力的水系电池正极材料。此外，I₂正极的I⁻/I⁰/I⁺固/液转化反应也避免了在其他嵌入/脱出机制材料中常见的电极结构退化的问题。然而，采用金属负极的电池体系存在系列问题：金属负极的枝晶生长和腐蚀会导致出现电池容量的快速衰减和短路；碘阴离子与金属负极形成的非电化学活性产物也会导致出现I₂正极的不可逆程度增加和循环寿命的缩短，产生类似锂/硫电池体系中的穿梭效应。本领域需要一个突破性策略来提高水系碘电池的寿命、能量和功率密度。

此外，将电池串联连接是获得高能量输出的有效途径。然而，当电池通过外部电线连接时，它们的性能往往会受到影响。针对于此，将多个可逆氧化还原反应集成在一个电化学储能装置中是避免多个电池通过外部导线连接的可行方法，可最终提升电池体系的容量输出。前人实现了Zn||S体系的“串联”电池；然而，将串联电池这一概念扩展到其他电化学储能体系的可行性未知。

这篇研究工作首次提出了水系有机负极||I₂串联电池的概念（图1）。与之前报道的水系金属负极||I₂和H₂||I₂电池体系不同，该文采用3,4,9,10-苝四甲酰二亚胺（PTCDI）作为负极的活性材料和饱和KCl/I₂混合溶液作为电解液。这些成分的使用可以在一个电化学储能装置中实现两个可逆电化学反应的接续发生。当以活性炭包覆的碘单质为正极材料组装成全电池后，电池体系可以在40 A g⁻¹的电流密度下获得900 mAh g⁻¹（以电极材料中的碘为基）的初始放电容量和1.25 V 的平均放电电压。此外，该文还报道了水系无正极碘基软包电池的组装和测试，该电池在80 mA的电流下经历900次循环后，放电容量仍能保持约70%。

图1. 水系PTCDI||I₂串联电池的未循环状态(a)、第一步充电状态(b)和第二步充电状态(c)示意图。

该文工作解决了水系碘正极电池面临的主要问题，丰富了水系卤素电池的研究范围，并为基于硫电极的高性能电池体系的构建提供了新的研究思路。

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面）：

Development of long lifespan high-energy aqueous organic||iodine rechargeable batteries

Zishuai Zhang, Yilong Zhu, Miao Yu, Yan Jiao & Yan Huang

Nat. Commun., 2022, 13, 6489, DOI: 10.1038/s41467-022-34303-8

研究团队简介

于淼教授课题组长期从事功能性低维材料的设计和性能研究，先后在光致石墨烯精准功能化、表面合成类石墨烯二维单层高分子、多位一体诊疗抗癌诊疗制剂、能源电池、二氧化碳电还原、海水淡化等方面取得了突破性成果。相关成果发表在Nature Chemistry、Nature Materials、Nature Communications、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、PRL、Energy & Environ. Sci.、Cancer Cell、ACS Nano、Nano Lett.、Nano Energy等期刊。

于淼教授课题组主页

http://homepage.hit.edu.cn/miaoyu

https://www.x-mol.com/groups/yumiao

黄燕教授课题组研究工作主要围绕先进电化学能源材料的设计开发及其在柔性和可穿戴领域的应用研究。相关成果发表在Nature Commun.; Chem. Soc. Rev.; Adv. Mater.; Angew. Chem. Int. Ed.; Adv. Energy Mater.; Adv. Funct. Mater.; ACS Nano等国际权威期刊发表论文110余篇，被Nature Rev. Mater., Chem. Rev., Nature Commun., Adv. Mater., Angew. Chem. Int. Ed.等国际期刊引用12000余次，17篇论文被入选为ESI高被引论文。

黄燕教授课题组主页

http://flexenergy.hitsz.edu.cn/

https://www.x-mol.com/university/faculty/302046