【综述】Angew：用于光催化的二维过渡金属二硫化物（2D TMDs）- 大数跨境

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2023-01-10

导读：香港城市大学曾志远教授、香港中文大学余济美教授、名古屋大学王谦教授以及哈尔滨工业大学（深圳）朱荣淑教授等人总结和展望了2D TMDs材料在光催化领域的优势、挑战、策略和机遇。

二维过渡金属二硫化物（2D TMDs，例如MoS₂、WS₂、NbSe₂）构成了引人关注的材料库。2D TMDs具有多样的化学性质，从金属（如NbS₂和VSe₂）、半金属（如WTe₂和TiSe₂）、半导体（如MoS₂和WS₂）到绝缘体（如HfS₂），是一种很有前途的石墨烯（零带隙）替代品，并且在某些方面具有超越石墨烯的潜力。这类材料具有非凡的性质，包括原子薄层、强自旋轨道耦合、可调带隙、强烈的激子效应等，最近在电子、光子、光电子、能量转换、电催化、环境修复、生物传感和生物成像等领域引起了广泛的兴趣。

在过去的十年中，2D TMDs在光催化领域也吸引了研究者的好奇心。自2008年李灿院士发表使用MoS₂作为光催化制氢的助催化剂的开创性工作以来（J. Am. Chem. Soc. 2008, 130, 7176），关于该课题的报道急剧增长。尽管这是一个年轻的领域，挑战依然存在，但它确实代表了富有成效的现状和光明的未来。

鉴于此，香港城市大学曾志远教授、香港中文大学余济美教授、名古屋大学王谦教授以及哈尔滨工业大学（深圳）朱荣淑教授等人总结和展望了2D TMDs材料在光催化领域的优势、挑战、策略和机遇。本文对用于光催化的2D TMDs材料进行了教程式和前瞻式的回顾和展望，以教育研究人员（尤其是新来者）。首先简要介绍了2D TMDs和光催化的基础知识以及这种类型材料的合成，然后深入探讨了2D TMDs作为助催化剂和活性光催化剂的优点，接着概述了2D TMDs用于光催化的挑战和相应策略，最后对这一领域的未来机遇进行了展望。

图1. 文章的内容概要。

图2. 用于光催化的2D TMDs的代表性研究工作和年度出版物数量。

图3. 2D TMDs光催化的展望。

上述成果近期发表于Angewandte Chemie International Edition。文章的通讯作者为香港城市大学曾志远教授、香港中文大学余济美教授、名古屋大学王谦教授以及哈尔滨工业大学（深圳）朱荣淑教授。

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面）：

2D Transition Metal Dichalcogenides for Photocatalysis

Ruijie Yang, Yingying Fan, yuefeng zhang, liang mei, Rongshu Zhu, Jiaqian Qin, Jinguang hu, Zhangxing Chen, Yun Hau Ng, Damien Voiry, Shuang Li, Qingye Lu, qian wang, Jimmy C. Yu, Zhiyuan Zeng

Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202218016

通讯作者简介

曾志远，香港城市大学助理教授，博士生导师。2006年，2008年和2013年分别在中南大学，浙江大学和新加坡南洋理工大学获得材料学的学士，硕士和博士学位。2013-2017在美国劳伦斯伯克利国家实验室从事博士后科学研究。2017-2019在美国应用材料公司硅谷总部从事半导体芯片的等离子体刻蚀工艺研发，历任工程师、高级工程师。2019年加入香港城市大学材料科学与工程学院。主要从事TMDs锂离子电化学插层剥离技术、原位液相透射电镜技术、能源与环境等领域的研究。在Nat. Mater., Nat. Protoc., Nat. Synth., Nat. Water, Nat. Commun., Matter, Adv. Mater., Angew. Chem. Int. Ed.等杂志共发表SCI论文109篇，2022，2020，2018三年度被科睿唯安评为“高被引科学家”。（课题组主页: https://www.zeng-lab.com/, 联系方式: zhiyzeng@cityu.edu.hk）。

https://www.x-mol.com/university/faculty/340451

近期代表性工作：

1. Yang, et. al., Shin*, Voiry*, Zeng*, Nature Protocols, 2022, 17, 358-377. (Highly Cited Papers)

2. Yang, et. al., Li*, Zeng*, Nature Protocols, 2022, DOI: 10.1038/s41596-022-00762-y.

3. Yang, et. al., Li*, Zeng*, Nature Synthesis, 2023, accepted.

4. Zhang, et. al., Li*, Li*, Zeng*, Matter, 2022, 5, 1235-1250.

5. Peng, Wang*, et. al., Qian*, Voiry*, Zeng*, Matter, 2023, 2023, 6, 59-96.

6. Mei, et. al., Wang*, Farimani*, Zeng*, Advanced Materials, 2022, 34, 2201416. (Rising Stars Series)

7. Yang, et. al., Cao*, Yin*, Zeng*, Advanced Materials, 2021, 33, 2004862. (Highly Cited Papers)

8. Yang, Zhu*, et al., Wang*, Yu*, Zeng*, Angewandte Chemie International Edition, 2023, DOI: 10.1002/anie.202218016.

9. Tian, Ho*, et. al., Wang*, Zeng*, Progress in Materials Science, 2023, 133, 101056.

10. Zhang, et. al., Li*, Zeng*, Small, 2022, 18, 2203759. (Rising Stars Series)

11. Yang, Zhu*, et. al., Zeng*, Small, 2021, 17, 2103052. (Back Cover)

科研思路分析

Q：撰写这篇综述的思路来源是什么？或者说为什么撰写这篇综述。

A：二维（2D）过渡金属二硫化物（TMDs）是后石墨烯时代的后起之秀，无论是作为助催化剂还是活性光催化剂，都对光催化具有技术上的吸引力。首先，金属/准金属相2D TMDs，作为助催化剂，是贵金属（例如Pt、Pd、Rh、Ru和Au）的一种有前途的替代品，甚至在性能上有可能超越它们。其次，半导体相2D TMDs是传统光催化剂的一种很有前途的替代品，与传统光催化剂相比，其太阳光谱利用率更高（例如，少层MoS₂的太阳光谱利用约50%，而TiO₂太阳光谱利用仅为4%，CdS太阳光谱利用仅为20%）。尽管用于光催化的2D TMD是一个年轻的领域，挑战依然存在，但它确实指向了一个富有成效的过去、一个动人的现在和一个光明的未来。因此，就这一主题撰写一篇系统的评论文章，以教育广大研究者（尤其是新手）是必要和紧迫的。

Q：2D TMDs在光催化领域的未来机遇有哪些？或者说该主题在未来有哪些吸引人的研究方向？

A：关于2D TMDs光催化应用的未来，在文章中，我们指出7个吸引人的研究方向。

（Ⅰ）扩展成员

用于光催化的2D TMDs家族成员不断增长，从MoS₂（MoSe₂）和WS₂（WSe₂）开始，然后ReS₂和SnS₂，现在已经发展到PtS₂、PtSe₂，和其他。看起来这个过程才刚刚开始，在高通量计算预测的不久的将来，更多的2D TMD成员（例如，ZrS₂、HfS₂、PdS₂）可能会涌入光催化。未来，这些理论上可行的TMD需要进行实验验证。值得注意的是，尽管ReS₂在光催化应用中具有令人兴奋的物理化学性质，但其金属元素（Re）并不丰富（地壳中最稀有的元素之一）。因此，其实际应用前景将受到经济可行性的限制。

（Ⅱ）改进现有策略

当通过边缘位点、相、掺杂、空位、和界面的工程对2D TMDs进行改性时，光催化性能实现了大幅提升。然而，与电催化相比，2D TMDs光催化的大多数工程技术仍处于起步阶段。在未来，继续深入挖掘这些工程类别至关重要。例如，制造梯形2D TMD以丰富边缘位置；执行局部相变以构建周期性异相界面；应用激光图案化、热蚀刻和内外延生长工艺来构建镶嵌异质结构。

（Ⅲ）开发新策略

同时， 2D TMDs开发新的光催化工程策略也需要投入激情和努力。例如将插层金属引入2D TMD的夹层中，通过协同催化和限域催化效应来提升光催化活性（限域催化：一种新的催化概念，为纳米级的催化反应系统提供一个受限的环境，从而实现催化性能的精确调节，并使催化“快而好”）。

（Ⅳ）了解机制

不应忽视2D TMDs的光催化机制。例如谁是真正的活跃场所？催化反应过程中TMDs的相位是否发生变化？电子如何在界面迁移？最先进的原位表征技术为深入实时探索这些机制和性质提供了强大的工具。这些原位技术包括但不限于原位液相透射电子显微镜（TEM）、原位X射线吸收光谱（XAS）和原位拉曼。例如，原位液相TEM可以在原子尺度上提供催化剂表面的实时视觉检测，可以打开基于2D TMDs的材料的真实光催化位点的黑匣子。除了先进的原位表征技术之外，超快载流子检测（例如，飞秒泵浦探针光谱）和高通量第一原理计算也是光催化机理研究的有效工具。

（Ⅴ）开发器件

应制定方法和协议，开发基于2D TMDs的光催化装置，实现光（电）催化反应、产品收集和实时监控的集成。最近开发的用于可扩展太阳能燃料生产的钙钛矿-BiVO₄器件可以提供参考。现代微纳米制造技术（如光刻、物理气相沉积）、基于溶液的沉积技术（如喷墨印刷、工业辊对辊涂层）的发展以及功能材料（如柔性材料、超导体）的不断发展为此类器件的制造提供了保障。

（Ⅵ）实验室到工厂的过渡

光催化技术的最终目标是为生产和生活服务。因此，实现2D TMDs基光催化剂的光催化应用从实验室到工厂的转变至关重要。然而，实现这一转变还有很长的路要走。未来实现这种转变需要依次完成的步骤包括：扩大已开发的设备，和/或串联或并联组装，然后将其置于兼容的工业系统中。在这些步骤中，不应忽视安全因素、经济因素和市场因素的评估。最近实现的太阳能制氢农场就是这样一个先驱，值得我们学习。

（Ⅶ）其他

除了抓住上述机遇，致力于以下问题也是有意义的。例如（1）为2D TMDs基光催化剂的生产、储存和回收建立一个完整的、环境友好的系统。因为，大多数2D TMD，无论是准备好的还是丢弃的，都会污染环境。（2）迫切需要为基于2D TMDs的光催化剂构建各种光催化反应的效率认证和标准化测试协议。目前，每个研究组的实验数据缺乏横向比较的可信度。因为它们的实验条件（如光照条件、环境温度和反应溶液的pH值）通常不同。这通常会导致无法验证且经常误导的数据积累，阻碍研究领域的进步。因此，需要效率认证和标准化测试协议。

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