【能源】环丁砜基低共熔溶剂体系助力9600小时超稳定锌负极- 大数跨境

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2023-01-01

导读：武汉理工大学麦立强教授课题组报道了一种新的策略，打破水分子之间的氢键网络，构建环丁砜−H2O低共熔溶剂。

水系锌金属电池（ZMBs）因其低成本、内在安全性和金属锌电极的高理论容量（820 mA hg^-1/5854 mAh cm^-3）而受到极大的关注。不过，受限于较低的Zn²⁺/Zn标准电极电位（-0.762 V相对于标准氢电极），水环境中Zn金属在热力学上是不稳定的，导致严重的寄生反应、腐蚀/钝化以及枝晶生长。近日，武汉理工大学麦立强教授课题组报道了一种新的策略，打破水分子之间的氢键网络，构建环丁砜−H₂O低共熔溶剂。该策略切断了质子/氢氧化物的转移，抑制了H₂O的活性，实现了低得多的冰点 (<−80 °C)，明显更宽的电化学稳定窗口 (>3 V)，并抑制了电解质中的水蒸发。获得稳定的镀锌/剥离时间超过9600 h。实验表征和理论模拟表明，环丁砜能有效地调节溶剂化壳层，同时构建多功能锌-电解质界面。此外，多层自制模块化电池和高容量软包电池进一步证实了该策略的实际应用前景。相关成果在国际知名期刊 Angew. Chem. Int. Ed. 上发表。

作者首次通过原位ATR-FTIR光谱，结合分子动力学计算证明，通过引入高浓度极性溶剂环丁砜作为质子受体，水分子作为质子供体，可以有效地重建一个稳定的氢键网络。他们实现了超高稳定的电解质性能，包括超低冰点 (< - 80°C)，宽水解电压 (> 3V)，耐蒸发和高安全性 (不易燃)。电化学性能显著提高，包括自放电 (98% Vs. 69%)、循环稳定性 (over 9600 h)、库仑效率和低温性能 (- 20°C)。他们组装的多层自制模块化电池和高容量软包电池 (>1.32 Ah)为实际应用的锌金属全电池提供了可参考的模型。

综上所述，本文提出了一种通过配置环丁砜-水杂化电解质进行氢键网络重构和多功能界面优化的有效策略。它具有凝固点大幅度降低、ESW宽、pH值适中、稳定性高等一系列优良特性。MD模拟和XAFS分析表明，溶剂化结构得到了有效的调控。此外，构建了多功能的环丁砜/Zn界面，实现了受限的二维扩散，有效的活性水屏蔽，以及引导Zn²⁺离子的均匀通量。因此，抑制寄生反应、HER和枝晶生长促进了高度稳定的镀锌/剥离，从而使Zn对称电池的循环寿命超过9600 h，Zn//Ti电池的CE达到~99.3%。同时组装了多层自制模块化电池和1.32 Ah软包电池，进一步证实了其实际应用前景。

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面）：

Comprehensive H₂O Molecules Regulation via Deep Eutectic Solvents for Ultra-Stable Zinc Metal Anode

Ming Li, Xuanpeng Wang*, Jisong Hu, Jiexin Zhu, Chaojiang Niu, Huazhang Zhang, Cong Li, Buke Wu, Chunhua Han*, Liqiang Mai*

Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202215552

导师介绍

麦立强

https://www.x-mol.com/university/faculty/26717

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