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【材料】段金贵教授团队JACS:水通道“水”出丙烷/丙烯分离新纪录

【材料】段金贵教授团队JACS:水通道“水”出丙烷/丙烯分离新纪录 X-MOL资讯
2023-04-17
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导读:段金贵团队以一种新颖Cu10O13簇为节点的刚性MOF(称为NTU-85)为基础,精准控制晶格水分子,使其形成刚性骨架包裹的柔性水通道


丙烯是各种化学品的重要原料。工业丙烯纯化主要采用低温精馏技术,其高压、低温条件导致巨大能源需求。由于丙烯/丙烷分子理化性质差异细微,非热分离极具挑战。作为新兴多孔材料,金属有机骨架以其在分子水平精准修饰与可控裁剪等优点被认为是最有前景的一类吸附剂。

段金贵教授团队长期致力于气体分离导向金属有机骨架材料创制的研究工作。在前期工作的基础上(J. Am. Chem. Soc. 2021, 143, 17942; Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 22756; J. Am. Chem. Soc. 2017, 139, 11576),最近提出刚性骨架包裹柔性通道的新思路。

该团队以一种新颖Cu10O13簇为节点的刚性MOF(称为NTU-85)为基础,精准控制晶格水分子,使其形成刚性骨架包裹的柔性水通道(图1)。该水通道表现出对丙烯专属响应,丙烷则不吸附。晶体学分析表明,氢键连接弹性网络在遇到丙烯分子后产生轻微的膨胀,其恢复的趋势又将识别的分子驱动到相邻自由空隙中,形成了识别和加速传质的过程。该体系产生了创纪录的C3H6/C3H8选择性(>1570,298 K,1 bar)。

图1. 刚性骨架包裹柔性通道的新思路。

为了证实这种高分离潜力,在等摩尔混合气流下开展了穿透实验。水通道展现清晰的丙烷/丙烯分离效果。随后的脱附曲线证实该通道对丙烯的专属捕集能力,及高纯丙烯回收特性(图2a-b)。相比之下,刚性骨架显示丙烷/丙烯相同穿透曲线(图2c)。水通道温和条件下的识别和分离能力与常见沸石的高温脱附过程形成鲜明相比,预期能耗显著降低。此外,即便高温破坏了水纳米管的结构,将刚性骨架浸泡在温水中即可恢复,展现显著循环特性(图2d)。

图2. 水通道丙烷/丙烯穿透曲线(a-b);刚性通道丙烷/丙烯穿透曲线(c);水通道再生(d)。

该工作首次报道了水通道独特的分子识别能力。刚性骨架@柔性通道的策略为新世代MOF材料的功能调控开辟了一条新途径。该成果近期发表在Journal of the American Chemical Society 上,文章的第一作者是南京工业大学博士研究生董求兵白俊峰教授为共同通讯作者。

原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面):
Confning Water Nanotubes in a Cu10O13-Based Metal−Organic Framework for Propylene/Propane Separation with Record-High Selectivity
Qiubing Dong, Yuhang Huang, Jingmeng Wan, Zhiyong Lu, Zhaoxu Wang, Cheng Gu, Jingui Duan*, Junfeng Bai*
J. Am. Chem. Soc., 2023, 145, 8043–8051, DOI: 10.1021/jacs.3c00515

课题组简介

段金贵教授,博导。课题组依托南京工业大学材料化学工程国家重点实验室,围绕轻烃分离领域关键科学问题,创新提出分子识别导向金属有机骨架创制研究思路,形成了“问题导向-瞄准设计-材料开发-落地应用”研究模式。先后主持国家自然科学基金项目(3项),江苏省面上项目,日本科技振兴会基金等10余项科研课题。入选首批教育部首批黄大年教学团队,江苏省青蓝工程中青年学术带头人,江苏省六大人才高峰计划。至今发表SCI论文100余篇,他引5500余次,个人H因子35。

https://www.x-mol.com/university/faculty/27667

段金贵教授团队博士后招聘

段金贵教授团队诚聘博士后1-2名。团队依托南京工业大学材料化学工程国家重点实验室,目前主要研究MOF设计和制备和MOF膜组装和应用研究,面向并致力于挑战性能源气体的分离开发和应用。博士后聘用期为两年,课题组提供充足的科研支持,提供办公及实验室空间及设备,博士后福利费参照学校内教职工标准发放(最高30万每年)。有意者请将相关申请材料(详细简历、主要科研成果、及其他可以证明工作能力的材料;提供2-3推荐人的姓名及有效联系方式)发送至: (段老师),标题以“应聘博士后+姓名”命名。



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