【催化】核壳结构设计及界面调控促进氮化钽光阳极空间电荷分离- 大数跨境

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2023-07-29

导读：电子科技大学李严波教授团队通过一步氮化方法构筑了以NbNx为核层、Ta3N5为壳层的核壳纳米阵列光阳极，该结构为电荷传输提供了纵向/横向快速通道，使得光生载流子在空间上实现了有效分离。

光电催化（PEC）分解水为将太阳能转化为清洁、可储存的氢能提供了一种有效的方法。其中，氮化钽（Ta₃N₅）作为一种有前途的PEC水分解光阳极材料得到了广泛的关注。然而，当前Ta₃N₅光阳极体系中，光生载流子较高的体相复合及缓慢的界面传输影响了其太阳能-氢能转化效率。近年来大量的研究工作表明，具有纳米阵列结构的光阳极在太阳能光电催化分解水领域有较大的应用潜力。但常规的半导体纳米阵列多由晶粒堆砌而成，晶粒与晶粒间存在多个晶界，光生载流子在体相传输过程中需克服多个晶界阻碍，从而增加了复合几率；并且较差的半导体与导电基底间的界面接触，进一步阻碍了光生电子向基底的有效传输。因此，通过合理设计Ta₃N₅光阳极结构，有效抑制光生载流子体相复合，同时加快光生电荷在界面处传输以实现高效的太阳能-氢能转化效率是当前亟需解决的问题。

近日，电子科技大学李严波教授团队通过一步氮化方法构筑了以NbN_x为核层、Ta₃N₅为壳层的核壳纳米阵列光阳极，该结构为电荷传输提供了纵向/横向快速通道，使得光生载流子在空间上实现了有效分离。

首先采用水热法制备了Nb₂O₅纳米棒阵列，再利用原子层沉积技术在其表面覆盖了超薄Mg:TaO_x层。紧接着，在高温氨气氛围中一步将Nb₂O₅和Mg:TaO_x转化成NbN_x核层和Mg:Ta₃N₅壳层，构筑出独特的核壳纳米阵列光阳极。

这种独特的核壳纳米阵列光阳极在电荷分离和传输方面具有以下优势：（1）沿纳米阵列轴向上仅由单层晶粒排列的Mg:Ta₃N₅壳层能有效抑制光生电荷在半导体体相中复合；（2）高导电性NbN_x的晶格与Ta₃N₅相匹配，能有效降低电荷在半导体/基底界面处的传递阻力。此外，DFT理论计算表明半导体/基底界面间不存在能垒，形成的Ta-N-Nb界面键为电子在界面间迁移构建了理想通道，利于其由壳层向核层进行快速传输。

在Mg:Ta₃N₅层壳层厚度仅为约10-30 nm的情况下，NbN_x@Mg:Ta₃N₅-NR光阳极在经过NiCoFe-B_i助催化剂简单表面修饰后，在AM 1.5G模拟太阳光照射和1.23 V_RHE偏压条件下展示出7 mA/cm²的水氧化光电流密度，以及优异的稳定性和较低的起始电位（0.46 V_RHE）。此外，进一步系统性的研究表明一步氮化策略是形成Nb-N-Ta键以及高结晶Ta₃N₅壳层的关键。该工作展示了结构设计在构筑高效光电器件中的重要作用，为解决传统半导体光电极中光生载流子复合严重的问题提供了新思路。

这一成果近期发表在Angewandte Chemie上，文章的第一作者是电子科技大学博士后张贝贝和博士研究生范泽宇。

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面）：

Enhanced Spatial Charge Separation in a Niobium and Tantalum Nitride Core-Shell Photoanode: In Situ Interface Bonding for Efficient Solar Water Splitting

Beibei Zhang, Zeyu Fan, Yutao Chen, Chao Feng, Shulong Li, Yanbo Li

Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202305123

李严波教授简介

李严波，电子科技大学基础与前沿研究院教授，国家青年人才。2005和2007年分获上海交通大学物理学学士和硕士学位。2010年获东京大学产业机械工学博士学位，其间获“日本文部省奖学金”、中国“国家优秀自费留学生奖学金”、东京大学工学部“研究科长赏”等。2010-2014获日本学术振兴机构（JSPS）资助在东京大学从事博士后研究工作。2014-2016于美国劳伦斯-伯克利国家实验室人工光合成联合研究中心（JCAP）从事博士后研究工作。2016年回国加入电子科技大学，开展光电催化水分解相关的研究工作。近年来，以第一/通讯作者在Nature Catalysis、Nature Communications (5)、Angewandte Chemie International Edition (2)、Advanced Materials、Energy & Environmental Science、Nano Letters (2)、ACS Energy Letters (2)、ACS Catalysis (3)等期刊上发表论文；主持国家海外青年人才引进项目、国家自然科学基金面上项目（2）、四川省科技厅面上项目等；担任SCI期刊Nanoscale Research Letters及电子科技学刊（JEST）副主编。

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