【催化】金属性MOF中Pt-Ni双位点协同作用实现空气中CO2的捕获和原位光-热转化- 大数跨境

【催化】金属性MOF中Pt-Ni双位点协同作用实现空气中CO2的捕获和原位光-热转化

X-MOL资讯

2023-10-24

导读：哈尔滨工业大学李英宣教授团队开发了一种多功能金属性Pt/Ni-MOF光催化剂，实现了空气中CO2的直接捕获和原位光-热协同催化转化

随着工业技术的发展，大气中二氧化碳(CO₂)浓度逐年升高，引起全球气候变暖等日益严峻的生态环境问题。有效控制和降低大气中CO₂浓度关乎人类未来生存和发展，也符合国家重大需求。由于难以吸附和活化的原因，直接转化空气中超低浓度的CO₂（~0.04%）仍具有很强挑战性。因此，目前的CO₂转化研究大都在纯的CO₂中进行。实际上，自然界的绿色植物经过上亿年的演化，已经优化出一条转化大气中CO₂的有效途径：利用特殊的活性酶通过富集空气中痕量的CO₂，可以将活性位点附近的CO₂浓缩到空气中浓度的1000倍，通过光和暗反应依次将CO₂转化为碳水化合物。

利用光催化剂可以模拟自然界的光催化过程，然而，该反应通常以纯的或高浓度的CO₂为原料气，才能对其进行有效转化。并且绝大多数光催化剂只有在紫外或可见光照射下才能发挥作用，高效利用约占天然太阳光50%能量的红外光仍是一个重要挑战。金属性光催化剂由于其特殊的能带结构，有助于吸收红外光逐渐引起研究者的关注，已成为一类独特的还原CO₂光催化剂。

在自然界光合作用的启发下，哈尔滨工业大学李英宣教授团队开发了一种多功能金属性Pt/Ni-MOF光催化剂，实现了空气中CO₂的直接捕获和原位光-热协同催化转化（如图1所示）。Ni-MOF中开放的Ni金属位点可选择性地从空气中捕获超低浓度的CO₂ (吸附量达到了0.987 mmol g^-1)，而Pt纳米颗粒主要参与H₂分子的活化过程 (H₂ → 2H*)，光激发产生的电子有效提升了Pt位点分解H₂分子的能力，同时热主要驱动H*从Pt位点溢流到Ni位点，并进一步与吸附在Ni位点上CO₂反应将其还原为CO和CH₄。这种光-热和Pt-Ni双活性位点的协同作用导致Pt/Ni-MOF光催化剂具有高效转化空气中痕量CO₂的能力，在940 nm处转化空气中CO₂的量子效率达到了9.57%。该研究为实现光催化 CO₂还原以有效降低空气中的 CO₂浓度，并生产有价值的太阳能燃料提供了新的见解。

图1. Pt/Ni-MOF光催化剂还原CO₂的原理图

这一成果近期发表在Angew. Chem. Int. Ed.上，哈尔滨工业大学李英宣教授和孙净雪副教授为共同通讯作者。

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面）：

Synergistic Interplay of Dual-Active-Sites on Metallic Ni-MOFs Loaded with Pt for Thermal-Photocatalytic Conversion of Atmospheric CO₂ under Infrared Light Irradiation

Weimin Ma, Jingxue Sun, Shunyu Yao, Yutao Wang, Gang Chen, Guodong Fan, Yingxuan Li

Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202313784

点击“阅读原文”，查看 化学 • 材料 领域所有收录期刊

【声明】内容源于网络

X-MOL资讯

“X-MOL资讯”隶属于X-MOL学术平台（官网x-mol.com），关注化学、材料、生命科学、医学等领域的学术进展与科研前沿，提供专业与深度的内容。公众号菜单还提供“期刊浏览”等强大功能，覆盖各领域上万种期刊的新近论文，支持个性化浏览。

内容 19833

粉丝 0

X-MOL资讯 “X-MOL资讯”隶属于X-MOL学术平台（官网x-mol.com），关注化学、材料、生命科学、医学等领域的学术进展与科研前沿，提供专业与深度的内容。公众号菜单还提供“期刊浏览”等强大功能，覆盖各领域上万种期刊的新近论文，支持个性化浏览。

总阅读1.6k

粉丝0

内容19.8k