【能源】高倍率长寿命金属锂复合负极技术- 大数跨境

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2023-07-06

导读：近日，广东工业大学施志聪教授联合阿德莱德大学郭再萍教授和南方科技大学谷猛教授设计了一种衍生自催化剂的人工SEI层，该层具有均匀有序的聚酰胺-氢氧化锂（PA-LiOH）无机-有机双层结构。

金属锂负极（LMA）因其高比容量和低电化学电位而被视为下一代高能量密度电池负极的首选。然而，其存在不稳定的锂电解质界面和不可控的枝晶生长，导致低库仑效率（CE）、短路和潜在的安全性问题。近日，广东工业大学施志聪教授联合阿德莱德大学郭再萍教授和南方科技大学谷猛教授设计了一种衍生自催化剂的人工SEI层，该层具有均匀有序的聚酰胺-氢氧化锂（PA-LiOH）无机-有机双层结构。

施志聪教授团队通过催化反应开发了一种具有结构和化学都具有高度均匀性的人工SEI层。内层（接近LMA）为致密的氢氧化锂，外层（接近电解质）为多孔的聚酰胺（PA）纤维阵列。本文设计中，致密的氢氧化锂层作为化学/电化学稳定层和离子导体（离子电导率为1.99×10^-5 mS cm^-1），不仅可以提高Li⁺传输速度，从而减少锂的无序沉积，同时也隔离LMA与电解质并抑制其副反应。多孔PA层由于其丰富的极性基团，可以调节电极表面的Li⁺通量进行无枝晶Li沉积，并由于其柔性而适应Li电镀/剥离过程中的体积变化。

图1. 通过催化化学和相应的合成机制为锂金属负极设计人工SEI的示意图

该人工SEI由PA外层和LiOH内层组成。PA和LiOH的协同效应提升了LMA的性能。多孔的PA层调控Li-电解质界面处锂离子的分布和传输行为，实现均匀的锂沉积。致密的LiOH层不仅避免Li负极被电解质腐蚀，而且可以缓解Li负极附近的离子浓度梯度，抑制枝晶生长。因为此协同效应，被人工SEI包覆的Li负极表现出优异的循环稳定性和高库伦效率。在对称电池中，PA-LiOH/Li负极能够在超高电流密度 (20 mA cm^-2) 和超高面容量 (20 mAh cm^-2) 下循环超过1000 h。PA-LiOH/Li||SS半电池可以实现99.2%的高库伦效率。通过制备和测试软包电池，作者同样证实了该策略的潜在应用价值，对金属锂负极的产业化应用具有里程碑的意义。

图2. 裸Li和PA-LiOH/Li的Li||SS电池的库伦效率。(b)不同界面下Li电极的离子迁移数。(c)在1~20 mA cm^-2下对称电池的倍率性能。(d) 80~90h之间电压曲线。(e) Li||Li, PA-LiOH/Li|| PA-LiOH/Li, 和PA-LiOH/复合Li||PA-LiOH/复合Li对称电池的循环稳定性比较。

这一成果近期发表在Angewandte Chemie International Edition 上。

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面）：

Catalytic Chemistry Derived Artificial Solid Electrolyte Interphase for Stable Lithium Metal Anodes Working at 20 mA cm^-2 and 20 mAh cm^-2

Yifeng Cheng, Zhijie Wang, Jinbiao Chen, Yuanmao Chen, Xi Ke, Duojie Wu, Qing Zhang, Yuanmin Zhu, Xuming Yang, Meng Gu, Zaiping Guo, Zhicong Shi

Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202305723

施志聪教授简介

施志聪教授，广东工业大学 “百人计划”特聘教授，博士生导师，广东工业大学新能源材料与器件系创系主任，新型电池研究所所长。担任中国硅酸盐学会固态离子学分会理事，中国化学与物理电源技术协会专家委员会委员，中国科技部和广东省科技厅“新能源汽车”重大专项评审专家。主要开展下一代电池材料的基础研究和应用技术开发，承担国家自然科学基金项目、科技部国家重点研发计划“新能源汽车”专项重点项目、广东省科技厅产学研合作“新能源汽车”重点项目和企业委托项目20多项。发表学术论文130多篇，获得授权中国发明专利26个，培养博士后、博士生和硕士生30多人。

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