【催化】基于甲酰胺双功能作用的碳中和氢气存储与释放- 大数跨境

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2023-07-13

导读：近日，哈尔滨工业大学魏铎副教授与杜春雨教授团队和德国莱布尼茨催化研究所Matthias Beller院士团队通过开发利用甲酰胺作为新型储氢材料，发展了一种丰产金属铁催化的碳中和化学氢气存储与释放循环方

推文作者：魏铎副教授和杜春雨教授团队

氢能因其绿色低碳、来源丰富被誉为21世纪最具发展潜力的清洁能源。在“双碳”背景下，构建可再生能源与氢能供给的"电-氢体系"可以促进可再生能源的大规模消纳，加速推进各领域的低碳化进程（图1）。相较于传统的物理储氢手段，基于不饱和底物的可逆催化加氢、脱氢反应为氢气的化学存储提供了高效且安全的适用方法。然而，以贵金属为主的过渡金属催化剂仍主导着这一领域。近日，哈尔滨工业大学魏铎副教授与杜春雨教授团队和德国莱布尼茨催化研究所Matthias Beller院士团队通过开发利用甲酰胺作为新型储氢材料，发展了一种丰产金属铁催化的碳中和化学氢气存储与释放循环方法。

图1. 可再生能源与氢能供给的“电-氢体系”。图片来源：Nat. Commun.

基于上述研究背景及科研现状，作者利用甲酰胺的双功能作用，即：1）通过甲酰胺的水解反应生成甲酸和当量的游离胺分子，随后甲酸在小分子铁-钳形（pincer）配合物的“金属-配体协同”催化作用下脱氢生成H₂和CO₂；2）甲酰胺水解生成的胺分子则可通过碳捕集利用（CCU）过程将脱氢生成的CO₂临时存储起来，并在随后的加氢反应中在同一铁催化剂的作用下催化转化成甲酸。最后，甲酸在游离胺分子的作用下可以脱水重新生成甲酰胺，进而实现以甲酰胺为储氢介质的化学氢气储放循环体系（图2）。

图2. 基于甲酰胺双功能作用的铁-钳型（pincer）配合物催化的碳中和氢气存储与释放循环。图片来源：Nat. Commun.

图3. 铁催化的基于储氢介质甲酰胺的氢气储放循环。图片来源：Nat. Commun.

基于铁-钳形配合物在可逆催化加氢、脱氢反应体系中表现出的优异的稳定性和可复用性，作者在10次氢气储放循环测试中得到了>99%的选择性和>70%的储放效率，极大避免了每次储氢循环之间储氢介质的损失和不必要的碳排放，从而实现了碳中和的储氢和放氢体系。并且测得氢气中CO含量低于10 ppm，因而可以减少对氢燃料电池催化剂造成的毒害作用。该储氢系统工作温度为90 °C，所需热量可以较容易地由膜燃料电池工作产生的余热来提供（图3）。

这一成果近期发表在Nature Communications上，文章的第一作者是魏铎博士（现为哈尔滨工业大学副教授）。

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