【催化】构筑面向氧还原反应的空间关联Pt-Mn原子对位点以突破萨巴蒂尔活性限制- 大数跨境

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2023-11-28

导读：近日，天津大学邹吉军-黄振峰团队通过借助不同晶相的二氧化锰的独特拓扑结构，构建了不同距离和电荷分布的Pt-Mn双金属原子对位点，有效调控了动态反应路径，突破了原有萨巴蒂尔活性限制，实现了催化剂高活性与

氢燃料电池是将氢气和氧气的化学能直接转换成电能的发电装置。氧还原反应（ORR）是氢燃料电池等新型能量存储和转换系统中必不可少的半反应之一。然而，ORR的电子传递多步且速度慢，传质效率低，导致其动力学速度慢，极大地阻碍了其在实际器件中的应用。目前，贵金属铂（Pt）是最高效的ORR电催化剂。但不幸的是，其价格高昂且稀有。

原子级分散催化剂由于具有最大的原子利用率和最小的催化剂使用量，在ORR和其他电催化反应中非常有前途。然而，燃料电池中使用原子分散的Pt时，实现可接受的功率密度和耐久性仍然是一个巨大的挑战。为了解决上述问题，必须在确保原子分散的同时提高贵金属的本征活性。近日，天津大学邹吉军-黄振峰团队通过借助不同晶相的二氧化锰的独特拓扑结构，构建了不同距离和电荷分布的Pt-Mn双金属原子对位点，有效调控了动态反应路径，突破了原有萨巴蒂尔活性限制，实现了催化剂高活性与低铂载量的有效平衡。

具体来讲，利用不同的二氧化锰基底调控Pt-Mn对的金属间距离和电荷分布，这是优化反应途径和调控ORR行为的关键。Pt-Mn/β-MnO₂通过桥位吸附构型有效地促进了Pt-Mn位点上O-O的解离，与此同时*OH的脱附在单个Mn位点上动态改善，从而有效地避免了原有Sabatier的限制（图1）。

图1. 避免Sabatier限制的催化剂设计示意图。

所制备的催化剂（Pt-Mn/β-MnO₂）在碱性条件下具有优异的ORR活性和稳定性，其半波电位为0.93 V，显著高于商用Pt/C。在锌空气电池和H₂-O₂燃料电池测试中，该催化剂不仅具有较高的峰值功率密度，而且具有超过500 h的长期耐久性，优于商用Pt/C（图2）。

图2. Pt-Mn/β-MnO₂催化剂在三电极体系和H₂-O₂燃料电池中的性能。

这一成果近期发表在Journal of the American Chemical Society 上，文章的第一作者是天津大学博士研究生刘凡和天津大学副教授高睿杰。

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面）：

Avoiding Sabatier’s Limitation on Spatially Correlated Pt–Mn Atomic Pair Sites for Oxygen Electroreduction

Fan Liu, Ruijie Gao, Chengxiang Shi, Lun Pan, Zhen-Feng Huang*, Xiangwen Zhang, and Ji-Jun Zou*

J. Am. Chem. Soc., 2023, 145, 25252–25263, DOI: 10.1021/jacs.3c08665

通讯作者简介

邹吉军，天津大学讲席教授，博士生导师。主要从事能源化工和可再生氢能研究，获得国家自然科学二等奖、中国化工学会基础研究成果一等奖、侯德榜化工科技创新奖、石化联合会青年科技突出贡献奖、全国优秀博士学位论文等奖励。在Nat. Energy、Nat. Common.、J. Am. Chem. Soc.、AIChE J等发表论文160余篇，获得美国及中国授权发明专利30余项。入选教育部长江学者特聘教授、国家万人计划科技创新领军人才等。担任RSC Advances副编辑、燃料化学学报、含能材料等期刊编委。

https://www.x-mol.com/university/faculty/13132

黄振峰，天津大学教授/博士生导师，天津大学北洋学者，入选国家级青年人才计划。面向国家对清洁能源的战略需求，主要从事能源小分子（水、氢气、氧气和氮气等）的高效电催化转化及反应过程强化。作为负责人主持国家重点研发计划(课题)和国家自然科学基金4项，以项目骨干参与国家/省部基金和企业项目4项。研究成果在国内外学术期刊发表论文50余篇，其中以第一/通讯作者在Nat. Energy、Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc.、Adv. Mater.、Matter等高水平期刊发表论文20余篇，累计被引用8000余次，10篇入选ESI热点/高引论文。受邀在全国电化学会议、美国化学会会议、国际先进材料会议等做邀请报告10次。担任Frontiers Catalysis期刊的评审编辑和SmartMat期刊及天大学报（英文版）的青年编委。

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