【催化】中山大学陈国胜/欧阳钢锋团队Angew：离子液体介导的动态聚合策略水相合成酶-共价有机框架生物催化剂- 大数跨境

【催化】中山大学陈国胜/欧阳钢锋团队Angew：离子液体介导的动态聚合策略水相合成酶-共价有机框架生物催化剂

X-MOL资讯

2024-01-17

导读：中山大学研究团队利用绿色、微量的离子液体作为催化剂和调节剂用于制备高结晶酶@COF生物催化剂的巨大潜力。

共价有机框架（COFs）具有周期连接的多孔网状结构和良好的生物安全性，被广泛应用于酶分子的固定化研究。这种类似“盔甲”功能的COFs骨架为客体酶分子提供了高度可渗透性的封闭隔室，为设计稳定、高活力的新型生物复合催化剂提供了重要的思路。原位组装策略，即在COF结晶过程中原位将酶分子封装于COFs骨架，是设计生物复合催化剂的重要策略。这种原位组装技术可将尺寸相对大的酶分子融合进小孔尺寸的COFs，有效避免客体酶分子的浸出问题，有利于大规模工业催化应用。

尽管通过原位组装设计酶@COFs生物催化剂已取得系列的进展，但目前仍存在重要的挑战。这种要源于COFs苛刻的结晶环境与天然酶的结构脆弱性之间的矛盾。事实上，近期已有一些基于模板保护及乙酸作为催化剂的水相合成策略尝试用于原位设计酶@COF催化剂。然而，这些报道的策略都不可避免地使用了酶分子敏感的有机溶剂和/或高浓度质子酸，这大大降低了方法对于不同酶分子的可拓展性。同时，得到的酶@COF催化剂结晶度差，导致COFs的网状化学特性和功能大打折扣。为此，在本工作中，中山大学研究团队利用绿色、微量的离子液体作为催化剂和调节剂用于制备高结晶酶@COF生物催化剂的巨大潜力。该策略无需添加任何有机溶剂，仅需环境友好和生物相容性高的水相媒介，较好地克服了COFs结晶条件与天然酶的不兼容性（图1）。高结晶度的COF孔道具有筛分作用，可赋予部分酶分子非天然的生物催化选择性（图2）；整合COF的化学特性与酶的生物学功能，构筑了一种高性能的自级联光-酶反应器，显著提高污染物的降解效率（图3）。这项工作为稳定、高活力生物催化剂的设计提供了一种温和、绿色的策略，也为多功能光-酶催化体系的开发提供了新见解。

图1. 酶@COF生物催化剂结构表征

图2. 酶@COF生物催化剂的孔道筛分效应赋予脂肪酶非天然的水解选择性

图3. 酶@COF自级联光-酶反应器用于降解污染物

上述研究成果近日发表于Angewandte Chemie International Edition，中山大学化学学院高瑞博士后和寇筱雪博士生为共同第一作者，中山大学化学学院陈国胜副教授为通讯作者，研究工作得到中山大学化学院欧阳钢锋教授的大力支持。研究工作得到了国家自然科学基金（22104159, 22174164）、国家博士后科学基金（2023M734001），广东省自然科学基金面上项目（2023A1515011632，2022A1515010051）、广州市自然科学基金项目（202201011408）和高校基本业务费（23lgbj005）项目的资助。

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面）：

Ionic Liquid-Mediated Dynamic Polymerization for Facile Aqueous-Phase Synthesis of Enzyme-Covalent Organic Framework Biocatalysts

Rui Gao, Xiaoxue Kou, Linjing Tong, Zhi-Wei Li, Yujian Shen, Rongwei He, Lihong Guo, Hao Wang, Xiaomin Ma, Siming Huang, Guosheng Chen, Gangfeng Ouyang

Angew. Chem. Int. Ed., 2024, DOI: 10.1002/anie.202319876

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