【综述】昆明理工大学李孔斋教授JACS观点评述：水在C1分子催化转化中的作用- 大数跨境

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2024-01-31

导读：近日，昆明理工大学李孔斋教授、王华教授联合哥伦比亚大学Jingguang G. Chen教授、美国阿贡国家实验室纳米材料研究中心Gengnan Li教授，对水介导的C1分子转化机理研究的最新进展进行了

由于C₁气体小分子在控制全球气候变化中的影响，CH₄、CO、CO₂等C₁分子的催化选择性转化受到了广泛关注。通常，H₂O与反应物分子竞争吸附在活性位点上，从而抑制反应或导致催化剂失活，而H₂O也可以作为反应物或助剂参与C₁分子的催化转化。近日，昆明理工大学李孔斋教授、王华教授联合哥伦比亚大学Jingguang G. Chen教授、美国阿贡国家实验室纳米材料研究中心Gengnan Li教授在Journal of the American Chemical Society 上发表题为“Role of H₂O in Catalytic Conversion of C₁ Molecules”的观点评述文章。该论文对水介导的C₁分子转化机理研究的最新进展进行了评述（图1），目标是对H₂O作为促进剂、质子转移剂、氧化剂、氢或氧的直接供体，及其对催化活性、选择性和稳定性的影响提供深入和系统的见解。总结了通过化学或物理手段修饰催化剂或催化微环境的策略，以优化H₂O对C₁分子反应的积极影响、最小化其负面影响。最后，讨论了催化剂设计、表征技术和C₁分子催化转化的理论建模方面的挑战和机遇。

图1. 图文摘要

虽然水介导的微环境通常会对催化反应产生积极的影响，但这些影响的直接实验证据和详细解释仍需要进一步的研究。在某些反应中，水也可能减慢反应速率，这取决于H₂O的形式和浓度、竞争吸附机制和其他诱导物质。除了活性和选择性外，催化剂在H₂O存在下的稳定性是催化性能的一个关键参数，目前还没有系统的研究。为了更好地了解和充分利用H₂O在气相反应中的积极作用，还需要在以下方面进行更多的研究：（1）了解实际工况条件下水介导的C₁分子转化的反应途径；（2）发展催化剂表面-水分子-中间体表征技术；（3）考察催化剂在反应条件下的稳定性和选择性；（4）水介导催化剂表面重构提高催化活性；（5）将水介导的C₁分子转化拓展到其他气相反应中；（6）应用数据驱动的方法来理解水的复杂作用。

图2. H₂O在C₁分子催化转化中的挑战和机遇。

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面）：

Role of H₂O in Catalytic Conversion of C₁ Molecules

Lei Jiang, Kongzhai Li*, William N. Porter, Hua Wang, Gengnan Li*, and Jingguang G. Chen*

J. Am. Chem. Soc., 2024, DOI: 10.1021/jacs.3c13374

第一作者

江磊，昆明理工大学冶金与能源工程学院，冶金节能减排课题组博士研究生，研究方向为冶金炉气高值转化催化材料。在JACS、J. Energy Chem., Chem. Eng. J.等期刊上发表论文5篇，其中1篇入选ESI热点及高被引论文。申请中国发明专利5项，授权1项。作为项目负责人获第八届云南省“互联网+”大学生创新创业大赛金奖、第十六届全国大学生节能减排社会实践与科技竞赛一等奖、第四届全国大学生冶金科技竞赛一等奖等。

通讯作者

李孔斋，昆明理工大学二级教授，博士生导师。教育部“长江学者奖励计划”青年学者、云南省中青年学术带头人和首批省万人计划青年拔尖人才、获云南省政府特殊津贴、云南省青年科技奖、云南青年五四奖章和云南省杰出青年基金等。在JACS、Chem、Nat. Commun.、Chem. Soc. Rev.等著名期刊发表SCI论文163篇，第一或通讯作者97篇，一区论文56篇，7篇入选ESI高被引，H因子43；出版学术专著1部；第一发明人授权中国发明专利37件，7件实现应用；获云南省自然科学特等奖1项、省科技进步一等奖1项，发明协会发明创新奖一等奖1项等。

课题组网站：

https://www.x-mol.com/groups/li_kongzhai