【催化】分子筛催化剂颗粒内温度三维时空分辨测量- 大数跨境

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2024-03-06

导读：中科院大连化物所的叶茂研究员和刘中民院士团队开发了空间分辨率为200纳米的温度成像测量方法，实现了催化反应过程中工业分子筛催化剂颗粒内温度的三维时空分布动态测量。

化学反应的发生通常伴随热效应，进而使得反应体系温度不可避免地发生变化。温度作为影响化学热力学与反应动力学的最重要参数，准确测量催化反应过程中单个催化剂颗粒内活性位附近的温度，对于揭示反应机理与构建准确的微观反应动力学具有重要的意义。典型的工业过程使用的成型分子筛催化剂颗粒一般大小为几十到几百微米。目前广泛使用的热电偶与红外热成像只能测量催化剂外表面温度，且空间分辨率为毫米量级，因此精准测量工业分子筛催化剂颗粒内部的温度分布一直以来是一项重要挑战。近日，中国科学院大连化学物理研究所的叶茂研究员和刘中民院士团队针对这一挑战，开发了空间分辨率为800纳米的温度成像测量方法，实现了催化反应过程中工业分子筛催化剂颗粒内温度的三维时空分布动态测量。

为了实现催化剂颗粒内部的温度测量，首先要考虑如何将“温度计”置入催化剂颗粒内部。大连化物所团队创新性地采用微流控技术将上转换高温纳米温度探针“植入”工业分子筛催化剂颗粒（图1左），从而能够基于催化剂内部的上转换发光信号与温度的定量关系实现催化剂颗粒内温度变化的测量。

图1. （左）微流控技术用于制备含有耐高温纳米温度计的成型分子筛催化剂颗粒示意图；（右）多模态成像技术（上转换发光、红外和荧光共聚焦显微）用于监测分子筛催化剂颗粒内温度、活性位与碳基中间体的时空动态演化过程。图片来源：J. Am. Chem. Soc.

该团队进一步发展了上转换-共聚焦显微成像技术，成功实现了高温甲醇制烯烃（MTO）反应过程中分子筛催化剂颗粒内三维温度时空分布的现场原位检测（图2）。在此基础上，团队进一步发展了耦合共聚焦荧光与共聚焦红外的多模态成像技术（图1右），系统研究了催化剂分子筛含量、颗粒尺寸对催化剂内温度时空分布的影响，揭示了强放热的MTO反应过程中催化剂颗粒内温度的时空非均匀动态变化，及其对催化活性位利用和反应中间体形成和演变的影响机制。直接测量催化剂颗粒内温度分布，为深入理解催化剂颗粒内的热量传递过程，实现工业催化剂的理性设计与反应工艺优化，提供了一条全新的途径。

图2. 成型分子筛催化剂颗粒内温度空间分布不均匀的图像。图片来源：J. Am. Chem. Soc.

相关研究成果近日发表在Journal of the American Chemical Society 上。该工作的第一作者是大连化物所硕士研究生田宇（已毕业）与高铭滨副研究员。

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面）：

Spatiotemporal Heterogeneity of Temperature and Catalytic Activation within Individual Catalyst Particles

Yu Tian, Mingbin Gao, Hua Xie, Shuliang Xu, Mao Ye, Zhongmin Liu

J. Am. Chem. Soc., 2024, 146, 4958–4972, DOI: 10.1021/jacs.3c14305

叶茂研究员简介

叶茂，中国科学院大连化学物理研究所研究员，博士生导师，低碳催化与工程研究部副部长，催化新过程开发与放大研究组组长。入选辽宁省“兴辽英才”领军人才、英国皇家学会Newton Advanced Fellowship、科技部创新人才计划中青年科技领军人才、国家万人计划领军人才。曾获中国化工学会“侯德榜科技创新奖”、中国科学院杰出成就奖、中国科学院科技促进发展奖、中国石化联合会科技进步特等奖等。主要围绕国家在煤化工和石油化工领域的需求，开展催化新过程的开发及反应器放大研究。参加了神华包头世界首套甲醇制烯烃（DMTO）装置的投料开车、甲醇制烯烃第二代（DMTO-II）技术工业性试验及首套工业装置投料开车；负责了甲醇制烯烃第三代（DMTO-III）技术、甲醇制丙烯（DMTP）技术、甲醇甲苯制对二甲苯流化床技术、甲醇石脑油耦合制芳烃技术等中试放大。主持国家重点研发计划，国家自然科学基金重点项目、重大研究计划集成项目，中科院战略先导专项，BP和SABIC等国际合作课题多项, 在Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、AIChE J.、Chem. Eng. Sci.等期刊上发表学术论文130余篇，申请专利260余件，授权140余件。

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