【催化】TiO2负载单原子Ni催化MgH2储氢- 大数跨境

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2024-03-25

导读：北京航空航天大学的黄建媚课题组设计并制备了一种具有优异热稳定性和催化活性的单原子Ni负载TiO2上的单原子催化剂，并完成了在MgH2储氢体系中的成功应用。

作为一种高效、清洁的能源载体，氢有望在未来的能源系统中发挥关键作用。然而氢气的存储是氢能实际应用中一个亟需克服的难关。近日，北京航空航天大学的黄建媚课题组设计并制备了一种具有优异热稳定性和催化活性的单原子Ni负载TiO₂上的单原子催化剂，并完成了在MgH₂储氢体系中的成功应用。

在各种固态储氢材料中，MgH₂具有高的储氢密度、优异的可逆性等优点，是最有前景的固态储氢材料之一。限制其规模化应用的主要问题是放氢温度高和放氢缓慢。引入催化剂是改善上述问题的有效方法，其中单原子催化剂具有原子利用率最大化和活性位点孤立的特点，可显著提高催化活性，改善氢化镁储氢性能。然而，单原子在高温下易团聚限制了其进一步的应用。

本文制备所得的15wt%-Ni_0.034@TiO₂催化剂兼具了优异热稳定性和催化活性，成功的将MgH₂的起始脱氢温度从380 ℃降低到200 ℃。在300 ℃恒温时， 5 min内可分别释放和吸收4.6 wt %和6.53 wt % H₂。MgH₂放氢活化能从160 kJ/mol降低至64.35 kJ/mol，吸氢活化能从85.3 kJ/mol降低到35.17 kJ/mol。同时，催化复合后的氢化镁表现出优异的吸放氢循环稳定性，经过100次循环，容量保持率为97.26%。

该课题组根据实验结果和DFT计算，对加氢和脱氢的催化机理进行了深入分析。具有高度分散的单原子Ni作为催化活性位点，对MgH₂具有高效的催化作用。单原子Ni有利于周围的TiO₂单元生成氧空位 (O_V) 和多价Ti^x+， O_V作为活性位点加速电子传递，而Ti^x+作为电子传递的中间体，传递电子并呈现价态变化，避免了Mg−H键直接断裂导致的高键能。孤立的Ni原子与Ti^x+之间形成原子界面，原子分散的Ni−O−Ti^x+活性中心增强了催化性能。换句话说，优异的催化效果归因于单原子Ni与TiO₂载体协同作用，其中单原子Ni的催化作用最为显著。

这项工作为优异储氢材料的实际应用奠定了基础，也拓展了单原子催化在高温固相反应中的应用。

这一成果近期发表在Journal of the American Chemical Society 上，文章的第一作者是北京航空航天大学硕士研究生章继月，通讯作者为黄建媚。

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面）：

Single-Atom Ni Supported on TiO₂ for Catalyzing Hydrogen Storage in MgH₂

Jiyue Zhang, Wenda Wang, Xiaowei Chen, Jinlong Jin, Xiaojun Yan, and Jianmei Huang*

J. Am. Chem. Soc., 2024, DOI: 10.1021/jacs.3c13970

作者介绍

章继月（第一作者），2022年获得北京科技大学学士学位，现为北京航空航天大学能源与动力工程学院硕士研究生，研究方向为固态储氢。

黄建媚（通讯作者），北航副教授，博士生导师。主要从事太阳能转换与氢能存储以及应用于电推进飞行器的基础研究。目前已发表Advanced Materials、Journal of the American Chemical Society等国际高水平SCI论文36篇；已获授权和受理中美发明专利9项；主持国家自然科学基金青年项目、面上项目和JKW项目3项，参与JKW项目2项；担任Q1期刊Rare Metals 青年编委、Nano Letters等10多个国际高水平期刊审稿人、北京能源与环境学会专家委员会委员；2015年入选留学基金委“未来科学家”项目，2020年入选北京航空航天大学“青年拔尖人才支持计划”；荣获“优秀导师”、“优秀班主任”等称号；指导学生荣获全国 “节能减排”学术科技竞赛二等奖等多项奖励；指导本科生和研究生分别荣获北航校级“优秀本科毕业论文”和“优秀硕士学位论文”。

闫晓军（团队负责人），教授，博士生导师，国家级万人领军人才，北航能源与动力工程学院院长，教育部先进航空发动机协同创新中心副主任，美国加州大学Berkeley分校访问学者。围绕空天动力科学与新技术开展研究，共发表SCI论文75篇，EI论文60余篇，授权国家发明专利35项。研究成果应用于19型航天飞行器和10型航空发动机。获2003年全国百篇优秀博士论文、2006年教育部新世纪优秀人才、2014年教育部科技进步二等奖（排1）、2012年湖南省国防科技进步一等奖（排2）、2016年“航空强国中国心”教育基金突出贡献奖特等奖，2016年航空发动机及燃气轮机国家科技重大专项论证突出贡献奖，2007年国防科技进步三等奖（排1）等科教奖励。担任AIAA（美国航空航天学会）技术委员会委员，《航空动力学报》编委、工信部民机科研规划“航空发动机”专题专家组成员、航空学会发动机结构强度振动专业委员会委员等。

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