【材料】基于脲基-离子液体的离子导电水凝胶，综合性能优越用于先进生物传感应用- 大数跨境

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2024-07-13

导读：中国科学院宁波材料技术与工程研究所先进诊疗材料与技术实验室周扬副研究员等成功制备了一种具有优异的综合性能的离子导电水凝胶材料，该水凝胶兼具拉伸性、导电性、应变响应性、自我再生和锁水保湿能力、自粘附性、

生物电子学在人体运动监测、个人健康监护和医疗诊断领域具有广泛应用，但是，由于柔软湿润的生物组织与刚性电子器件之间的差异，开发更兼容、更有效和更稳定的生物电子接口一直是生物传感领域的难题之一。离子导电水凝胶因其柔软湿润的三维结构、与组织相似的机械特性、与人体一致的导电机制和优异的刺激响应性在生物电子学领域扮演了重要角色。然而，开发出集优异的机械性能、导电性、保水性、自粘性和抗菌性等于一体的水凝胶材料仍具有很大的挑战，也是目前制约该领域发展的瓶颈问题。

中国科学院宁波材料技术与工程研究所先进诊疗材料与技术实验室周扬副研究员等成功制备了一种具有优异的综合性能的离子导电水凝胶材料，该水凝胶兼具拉伸性、导电性、应变响应性、自我再生和锁水保湿能力、自粘附性、抗菌性及生物相容性等性能，在健康监测、穿戴式/非接触式心电信号监测以及感染创面修复等方面展现出重要的应用潜力。

图1. ULAS水凝胶及其生物电子学应用。图片来源：Adv. Sci.

首先，作者精心设计和合成了一种脲基-离子液体（UL）作为水凝胶的单体之一。脲基是药物化学中的重要优势骨架，具有非常强的氢键形成能力。在分子设计和优化中引入脲结构片段能够起到提高生物活性、调控理化性质、降低细胞毒性的作用。通过化学方法将脲基引入咪唑型离子液体的侧链，合成了UL离子液体，提高了咪唑型离子液体固有的抗菌能力，并改善了生物相容性。通过筛选水凝胶组分、对水凝胶网络进行合理设计，将合成的UL离子液体与甲基丙烯酰乙基磺基甜菜碱（SBMA）、丙烯酰胺（AM）引入水凝胶体系，加入氯化钠作为增强导电的介质，通过光引发使单体原位共聚制备得到了ULAS水凝胶。与传统的咪唑型离子液体（UL_HD）相比，脲基-离子液体显著提高了ULAS水凝胶的机械性能，包括拉伸强度（340 kPa）、断裂伸长率（1075%）、韧性和抗疲劳性。ULAS水凝胶内部的非共价相互作用对机械性能的提升做出了重要的贡献，UL的脲基和AM之间形成的氢键，以及UL和SBMA之间的静电相互作用，提高了水凝胶的机械完整性。

图2. ULAS水凝胶的制备和机械性能。图片来源：Adv. Sci.

此外，与UL_HD相比，UL显着提高了水凝胶的导电性能，电导率达到1.216 S m⁻¹；水凝胶具有优异的应变响应能力，GF值可达3.45，对小应变和大应变都具有优异的响应性。循环拉伸试验也表明ULAS凝胶具有良好的稳定性。

图3. ULAS水凝胶的导电和传感性能。图片来源：Adv. Sci.

水凝胶可作为应变传感器用于柔性可穿戴电子产品。将ULAS水凝胶组装成高度灵敏的应变传感器，可以监测肘关节、握拳等运动，还可以监测声带振动等微小肌肉运动，为监测不同尺度的生理、运动信号提供了可行的策略；将ULAS水凝胶应用于心电监测系统，有效提高了穿戴式和非接触式心电监测的灵敏度和舒适度，特别是将非接触式心电监测系统用于需长期静卧病人的心电监护时，与商品化的导电凝胶相比，ULAS水凝胶可以监测到准确的心电信号，而且不会造成床单、衣物和皮肤的润湿，大大降低了长期卧床病人患褥疮的风险。

图4. 应变传感、穿戴式和非接触式心电监测。图片来源：Adv. Sci.

同时，ULAS水凝胶具有自修复、保水、自我再生和自粘附等优异的综合性能。水凝胶可以在24 h内实现机械性能的基本恢复和电化学的瞬间自修复。水凝胶具有优异的保水性和自我再生能力，在一定的湿度和温度下，冻干后的水凝胶机械性能和电化学性能的自我再生都达到90%以上。

图5. ULAS水凝胶的自修复、保水和自我再生性能。图片来源：Adv. Sci.

与带有C4脂肪链的传统咪唑型离子液体UL_HD相比，脲基-离子液体的生物相容性显著提高，而且还增强了ULAS水凝胶的抗菌性能。UL与SBMA结合，ULAS水凝胶表现出广谱抗菌功效，特别是对耐甲氧西林金黄色葡萄球菌（MRSA）表现出强大的抗菌活性，ULAS水凝胶对大肠杆菌、金黄色葡萄球菌和MRSA的抗菌率均达到99.9%以上。

图6. ULAS水凝胶的抗菌性能。图片来源：Adv. Sci.

ULAS水凝胶抗菌性、导电性和生物相容性的结合使它们成为电刺激（ES）疗法电极贴片的理想选择，在金黄色葡萄球菌感染的大鼠全层皮肤缺损模型实验中，ULAS水凝胶结合ES可以有效加速感染创面的愈合。组织切片结果也表明，ULAS水凝胶的抗菌作用结合电刺激有效的控制了创面的金黄色葡萄球菌感染，加速了创面的愈合过程。

图7. ULAS水凝胶的感染创面修复。图片来源：Adv. Sci.

因此，这项研究为开发稳定有效、综合性能优异的水凝胶生物传感器以及它们在运动监测、心电信号采集、慢性创面感染等方面的临床应用提供了新的思路。该研究论文发表在学术期刊Advanced Science 上。温州医科大学与中国科学院宁波材料技术与工程研究所合培硕士生纪睿颖为第一作者，周扬副研究员为通讯作者。

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面）：

Ureido-Ionic Liquid Mediated Conductive Hydrogel: Superior Integrated Properties for Advanced Biosensing Applications

Ruiying Ji, Shaopeng Yan, Zhiyu Zhu, Yaping Wang, Dan He, Kaikai Wang, Daofeng Zhou, Qike Jia, Xiuxiu Wang, Botao Zhang, Changcheng Shi, Ting Xu, Rong Wang, Rui Wang, Yang Zhou

Adv. Sci., 2024, DOI: 10.1002/advs.202401869

导师介绍

周扬

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