【材料】通过多面体结构调节实现有机-无机杂化锑基卤化物晶体发光可调- 大数跨境

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2024-04-29

导读：澳门大学邢贵川教授研究团队通过简单的溶剂工程方法合成了一系列不同[SbCl5]2-构型和独特荧光发光颜色的(TMS)2SbCl5单晶（TMS+：三苯基锍阳离子）

近年来，零维有机-无机杂化锑基卤化物凭借着优异的自陷态激子复合发光行为 (如高荧光量子产率、大斯托克斯位移) 引起了人们极大的兴趣。材料在发光二极管、闪烁体、光波导等领域显示出极大的应用潜力。在众多的锑基卤化物中，A₂SbCl₅式的锑基卤化物凭借着高达100%的荧光量子产量备受关注。然而，目前A₂SbCl₅式的杂化锑基卤化物荧光发射峰主要分布在590-620 nm，斯托克斯位移为210-260 nm。因此，设计合成具有大斯托克斯位移和零自吸收的高效红光发射的有机-无机杂化锑基卤化物仍是一个具有挑战性但非常有意义的研究方向，因为它在固体发光和有源光波导方面具有巨大的应用潜力。

近日，澳门大学邢贵川教授研究团队通过简单的溶剂工程方法合成了一系列不同[SbCl₅]^2-构型和独特荧光发光颜色的(TMS)₂SbCl₅单晶（TMS⁺：三苯基锍阳离子）。研究人员通过单晶解析，变温荧光光谱以及理论计算对三类晶体的晶体结构、光学和电子特性进一步进行了对比分析和讨论。立方相(TMS)₂SbCl₅具有对称性最高的晶体结构，最长发光波长(664 nm)，以及斯托克斯位移高达312 nm。相比之下，正交相和单斜相晶体则呈现黄色和橙色荧光发射，荧光峰位于628 nm和647 nm。三种 (TMS)₂SbCl₅晶体的荧光量子产量都高达90%。通过三者对比发现，立方(TMS)₂SbCl₅晶格体积更大且Sb•••Sb间距更长，有利于在光激发时获得足够的结构畸变自由度，因此斯托克斯位移更大、发射波长更长。

图1. 不同溶剂下制备的(TMS)₂SbCl₅单晶结构解析以及单晶在365 nm紫外灯下的照片。图片来源：Angew. Chem. Int. Ed.

凭借着优异的发光效率和稳定性，(TMS)₂SbCl₅系列晶体在光波导、固态照明和防伪等方面显示出具有巨大的应用潜力。单斜相(TMS)₂SbCl₅晶体具有一维棒状形貌，在光波导应用中显示出超低光损耗系数 (3.67•10^-4 dB•μm^-1)。该研究工作揭示了有机-无机杂化锑基卤化物材料中结构-性能-应用三者内在关联，并为材料发光性能调控提供了一个新的策略，这将有助于未来继续开发高性能有机-无机杂化金属卤化物。

图2. (TMS)₂SbCl₅单晶在光波导中应用。图片来源：Angew. Chem. Int. Ed.

图3. (TMS)₂SbCl₅单晶在固态照明和防伪方面具有巨大的应用潜力。图片来源：Angew. Chem. Int. Ed.

这一成果近期发表在Angew. Chem. Int. Ed.上，文章的第一作者是澳门大学廖金凤和张志鹏，通讯作者为邢贵川教授。

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面）：

Achieving Near-Unity Red Light Photoluminescence in Antimony Halide Crystals via Polyhedron Regulation

Jin-Feng Liao, Zhipeng Zhang, Lei Zhou, Zikang Tang, Guichuan Xing

Angew. Chem. Int. Ed., 2024, DOI: 10.1002/anie.202404100

邢贵川教授及其研究团队简介

邢贵川，澳门大学应用物理及材料工程研究院教授，澳门大学物理及化学系系主任。先后入选国家“高层次人才计划”青年项目和江苏省“六大人才高峰”等。主要从事低维纳米材料与新型光电功能材料的非线性光学与超快光谱学研究。近年来，以第一或通讯作者在Science、Nature Materials 、Nature Energy、Nature Review Materials、Nature Communications、Accounts of Chemical Research、Advanced Materials、Angewandte Chemie International Edition等发表研究论文共300余篇，论文被引28000余次，h因子69。课题组兼顾基础研究与应用开发，近几年聚焦于金属卤化物钙钛矿型材料制备、钙钛矿型光电子器件研发及其光谱机理探测分析等。科研设施齐全，且研究氛围宽松，组员关系融洽。详情可查看课题组简介：

https://iapme.um.edu.mo/staff/academic-staff/xing-guichuan/

https://www.x-mol.com/university/faculty/53913

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