【材料】暨南大学李丹/陆伟刚/曾恒团队Chem：利用通道-孔互连的金属有机框架从六组分BTEXs混合物中一步分离出邻二甲苯- 大数跨境

【材料】暨南大学李丹/陆伟刚/曾恒团队Chem：利用通道-孔互连的金属有机框架从六组分BTEXs混合物中一步分离出邻二甲苯

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2024-11-13

导读：暨南大学李丹教授、陆伟刚教授和曾恒教授等构筑了一种具有通道-大孔互连结构的金属有机框架（JNU-2），该材料在通道-大孔连接处具备精确控制的孔径（7.4×7.4 Å²）。

苯衍生物的分离被认为是改变世界的七种关键化学分离技术之一。苯及其衍生物，包括苯（Bz）、甲苯（Tol）、乙苯（EB）、对二甲苯（pX）、邻二甲苯（oX）和间二甲苯（mX），统称为BTEXs，属于重要的石化工业原料，广泛应用于聚合物、塑料、纤维和燃料添加剂等化学品的生产。其中，用于邻苯二甲酸酐制造的oX市场规模在2025年预计超过43亿美元。当前，工业上采用分馏法从BTEXs中分离oX，但该方法需要大量的理论塔板数（>150）和高回流比才能获得高纯度的oX，这个过程耗能巨大，设备结构复杂，且资本投入高昂。基于多孔材料的吸附分离技术因其低能耗、高效率、操作简便及成本较低，被视为一种可替代的分离方法。而金属有机框架（Metal−Organic Frameworks，MOFs）作为一类由有机配体和金属离子通过配位键自组装形成的晶态多孔材料，因其具备高度可调的孔形状、孔尺寸及表面化学性质，被认为是应用于复杂碳氢化合物分离的理想吸附剂。尽管目前已有众多研究报道了MOFs材料在分离oX与其他C8异构体方面的潜力，但由于BTEXs各组分的物化性质相似，构建能够在多组分体系中实现单一组分高选择性分离的MOFs材料仍然面临巨大挑战。

图1. 邻二甲苯在工业分馏和吸附萃取过程的对比示意图。

基于此，暨南大学李丹教授、陆伟刚教授和曾恒教授等构筑了一种具有通道-大孔互连结构的金属有机框架（JNU-2），该材料在通道-大孔连接处具备精确控制的孔径（7.4×7.4 Å²）。该孔径大于mX（7.1 Å）、pX（6.7 Å）、EB（6.7 Å）、Tol（6.0 Å）和Bz（5.8 Å）的动力学直径，但与oX的动力学直径（7.4 Å）相当（图2A和2B）。单组分吸附测试结果显示，JNU-2能完全排除oX，同时吸附大量其他BTEXs分子（图2C）。与基准材料如沸石ZSM-5和Co-MOF-74相比，JNU-2对其他苯同系物展现出更快的扩散速率，表明其通道-孔互连结构具备优异的传质效率，满足工业生产对高效传质的需求。该团队随后开展了一系列实验室规模的动态蒸气穿透实验，结果显示该材料可从三种不同的苯系物混合物中高效分离出纯度超过99.5%的oX（图2D）。此外，在室温条件下的六组分液相萃取实验进一步验证了其从BTEXs混合物中高效提纯oX的卓越能力（图2E和2F）。同时，JNU-2展现出优异的化学稳定性和可重复利用性，突显其在节能型oX分离领域的工业应用潜力。

图2.（A）JNU-2通道-孔互连的3D网络结构以及康诺利表面示意图；（B）通道-孔连接处开口的特写视图，突出显示对角线的孔径以及BTEXs分子动力学直径；（C）在353K条件下，pX、EB、mX、Tol、Bz和oX在JNU-2上的单组分蒸气吸附等温线；（D）pX/EB/mX/Tol/Bz/oX（1/1/1/1/1/1）混合物在JNU-2上的穿透曲线；（E）将JNU-2浸泡在pX/EB/mX/Tol/Bz/oX（2/2/2/2/2/90）的BTEXs混合物中的操作示意图；（F）初始BTEXs和回收的oX的GC分析。

该成果近期发表在Chem 上，暨南大学李丹教授/陆伟刚教授/曾恒教授为论文的通讯作者。化学与材料学院博士后谢小静为论文的第一作者，该研究工作得到了国家自然科学基金、广东省重大基础与应用基础计划、广东省基础与应用基础研究基金、中央基础研究基金、中国博士后科学基金和暨南大学等项目的支持。

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面）：

Direct production of o-xylene from six-component BTEXs using a channel-pore interconnected metal-organic framework

Xiao-Jing Xie, Heng Zeng*, Yong-Liang Huang, Ying Wang, Qi-Yun Cao, Weigang Lu*, Dan Li*

Chem, 2024, DOI: 10.1016/j.chempr.2024.10.006

通讯作者介绍

李丹，暨南大学化学与材料学院教授、博士生导师。从事超分子配位化学的研究工作，为合成技术、材料创新和晶体工程积累了实践经验及理论基础。国家杰出青年基金获得者 (2008年)，英国皇家化学会会士 (FRSC，2014年)，中国化学会会士 (FCCS，2023年)。主持国家自然科学基金原创探索计划项目、国家自然科学基金重大研究计划、国家自然科学基金重点项目、国家自然科学基金面上项目和国家973计划 (课题组长) 等。在国际权威学术刊物如Nature, Nat. Chem. Eng., Chem, J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed.等发表学术论文340余篇。获国务院“政府特殊津贴专家”，入选首届国家“万人计划”领军人才；曾获得广东省科学技术一等奖(第一完成人)、第十五届广东省丁颖科技奖。

https://www.x-mol.com/university/faculty/48510

陆伟刚，暨南大学化学与材料学院教授、博士生导师。2012年2月至2015年2月美国德州农工大学助理研究科学家，2016年8月至2018年7月美国费耶维尔州立大学研究科学家，2018年暨南大学第三层次人才引进。陆伟刚教授主要从事金属-有机多孔材料、有机多孔材料、多孔碳材料及超分子化学方面的研究工作。诸多知名学术期刊独立审稿人，至今已在Nature, Nat. Chem. Eng., Chem, J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed.等国际权威期刊上发表论文近110余篇，论文被他人引用超过10000次，H-index为38。

https://www.x-mol.com/university/faculty/63916

曾恒，暨南大学化学与材料学院教授，2024年加入暨南大学化学与材料学院超分子配位化学研究所。主要从事MOF材料的设计与构筑及其气体吸附分离的研究工作，主要研究内容包括MOF材料的可控合成、晶体结构和气体吸附分离性质的研究。以通讯或第一作者在Nature, Nat. Chem. Eng., Chem, J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Chem. Sci.等发表论文多篇。曾获2022年度博士后创新人才支持计划，第六届中国化学会“菁青化学星火奖”和京博科技奖-化学化工与材料京博优秀博士论文奖。近五年主持项目有国家自然科学基金青年科学基金，中国博士后创新人才支持计划和中国博士后科学基金会面上项目和广东省自然科学基金面上项目。

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