【催化】福建物构所曹荣研究员Angew：Ag/Cu2O界面高效催化CO2中性电还原生成C2H4- 大数跨境

【催化】福建物构所曹荣研究员Angew：Ag/Cu2O界面高效催化CO2中性电还原生成C2H4

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2024-11-10

导读：中国科学院福建物质结构研究所曹荣课题组报告了一种优化的Ag-Cu2O界面催化剂，该催化剂在流动池中650 mA cm-2 的条件下，C2+法拉第效率(FE)达到73.6%。

电催化二氧化碳还原反应（CO₂RR）可以利用可再生电力将这种温室气体转化为高附加值化学品和燃料，被认为一种高效的实现碳中和策略。C₂₊产物因能量密度高的优势而成为令人期待的还原产物。为了实现CO₂到C₂₊的有效转化，通常会在流动池中采用强碱性电解质，以提高局部CO₂浓度和抑制析氢反应（HER）。但是，在该条件下，往往会发生严重的碳酸盐/碳酸氢盐生成反应，因此造成CO₂以及能量的严重损耗以及气体扩散电极（GDE）上孔堵塞的问题。之前的工作曾报道中性电催化可有效改善这些问题，并有望取代碱性CO₂RR。但中性电催CO₂RR仍然处于起步阶段，在该条件下的催化剂的多碳或单一产物（如乙烯）选择性迫切需要进一步地提升，尤其是在较大的电流密度下。构筑Cu基双金属催化剂可有效提高*CO覆盖率和促进C-C偶联，但Cu和第二金属的组成、形貌、价态和界面结构对催化性能影响极大，研究高效的Cu基双金属界面催化剂不仅有助于中性电催化CO₂RR生成C₂₊的发展，进一步结合原位表征和计算可以深入揭示其中的构效关系。

鉴于此，中国科学院福建物质结构研究所曹荣课题组报告了一种优化的Ag-Cu₂O界面催化剂，该催化剂在流动池中650 mA cm^-2 的条件下，C₂₊法拉第效率(FE)达到73.6%。值得注意的是，该催化剂展现出优异的乙烯选择性，FE_C2H4高达66.0%，使其在已报道的铜基电催化剂中脱颖而出。原位拉曼光谱表明，Ag/Cu₂O界面增加在部分还原的Cu⁺/Cu⁰活性位点周围的*CO覆盖率。此外，理论计算也证明在Ag/Cu₂O界面促进CO生成和C-C耦合。该工作为中性电催化CO₂在高电流密度下转化为单一产物带来了重大突破，并为界面催化剂和其他中性电催化剂的设计提供重要启示。