【材料】大磁熵变和低磁有序温度磁制冷剂的研制- 大数跨境

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2024-07-30

导读：厦门大学龙腊生教授研究团队通过对磁制材料的磁交换作用和磁偶极作用调控以及磁制冷材料的结构无序调控，成功地制备出磁有序温度低于0.25 K且具有大磁熵变的无水磁制冷材料Gd0.1Yb0.9F3。

绝热去磁制冷（ADR）是一种能在不依赖地球上稀缺的氦-3资源的情况下实现超低温的制冷技术。这种制冷技术在空间探测、量子计算、低温物理和超导等多个前沿科技领域展现出了广泛的应用潜力。为了在50 mK或更低温度下实现持续的冷量输出，美国国家航空航天局（NASA）提出并设计了连续绝热去磁制冷系统（CADR）。由于CADR的工作温度范围广以及磁制冷剂的磁熵变值（−ΔS_m）在远高于或低于其磁有序温度时显著减小，因此，CADR需要依赖不同的磁制冷剂在不同温度阶段协同工作，以提高CADR的冷量输出。

近年来，随着阵列和多路复用技术的飞速发展，目前的超低温磁制冷剂的−ΔS_m已无法满足实际应用对于大冷量的迫切需求。为了解决这一难题，研究人员一直在寻找具有更大−ΔS_m的新型磁性制冷材料。例如，LiGdF₄因较大的−ΔS_m，被用于替代Gd₃Ga₅O₁₂作为第四级的磁制冷剂。由于LiGdF₄的磁熵变值在低于0.5 K时显著降低，因此，其无法替代第三级的制冷剂CPA (CrK(SO₄)₂·12H₂O)（图1）。因此，制备出磁有序温度低于0.25 K且具有大磁熵变的无水磁制冷材料是第三级磁制冷试剂亟待解决的关键科学问题。然而，尽管科研人员已付出巨大努力，但到目前为止，仍未能开发出满足这些条件的无水磁制冷材料。

图1. NASA提出的CADR示意图及其磁制冷材料与温区配置

厦门大学龙腊生教授研究团队通过对磁制材料的磁交换作用和磁偶极作用调控以及磁制冷材料的结构无序调控，成功地制备出磁有序温度低于0.25 K且具有大磁熵变的无水磁制冷材料Gd_0.1Yb_0.9F₃。其磁有序温度低至0.18 K，而磁熵变高达194 mJ cm⁻³ K⁻¹（2 T 和 0.5 K），约为 CPA磁熵变的六倍（图2）。

图2. 超低温磁制冷材料的磁熵变值（2T）1:Gd_0.1Yb_0.9F₃, 2: Gd_0.3Yb_0.7F₃, CPA: CrK(SO₄)₂·12H₂O, FAA: Fe(NH₄)(SO₄)₂·12H₂O, YbGG: Yb₃Ga₅O₁₂

这一成果近期发表在J. Am. Chem. Soc.上。该研究工作在论文通讯作者、厦门大学龙腊生教授的指导下完成，实验合成和表征工作由厦门大学博士后徐侨飞（第一作者）完成。这一研究工作主要得到国家自然科学基金（92161203 and 92361301）和国家资助博士后研究人员计划（GZC20240894）的支持。

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